一、DG型分子筛择形催化性能的研究（论文文献综述）
谭亚南,王大军,谢春蓉,曾桂英,李欣[1]（2021）在《核@壳结构分子筛催化剂的制备及其在碳一化学反应中应用的研究进展》文中指出核@壳结构分子筛催化剂由于其特殊的核@壳结构,可在同一种催化剂上实现不同的孔道结构、酸-碱性活性位和粒径大小等的组合,解决了催化剂选择性差以及单反应器实现多反应的难题,但目前核@壳结构分子筛催化剂规模化生产和工业推广仍存在困难。综述了近年来以不同种类分子筛为基础的核@壳结构催化剂的制备及其在碳一化学反应中应用的研究进展,分析对比了多种核@壳结构分子筛催化剂的制备方法和物化性质,以期为高活性、高稳定性和低成本核@壳结构分子筛催化剂的设计和开发提供指导。
张翔[2]（2020）在《改性CsX分子筛上甲苯侧链烷基化制苯乙烯的研究》文中研究表明苯乙烯作为化学工业的重要单体,多用于合成塑料和橡胶的生产,在家用电器、制药及染料等制造行业也有广泛应用。苯乙烯的工业制法分两步进行,先利用苯与乙烯的烷基化得到乙苯,后通过乙苯催化脱氢生产苯乙烯。该法虽然技术成熟,但乙苯的生产过程耗能高,导致苯乙烯的生产成本高。煤化工产品甲苯与甲醇在碱性催化剂上可以发生侧链烷基化生成苯乙烯和乙苯,或许可摆脱苯乙烯的生产对石油工业的依赖。甲苯与甲醇获取方便,侧链烷基化的副产物便于分离,能耗低,因此,侧链烷基化法可能是生产苯乙烯的潜在路线。该法工艺简单,易于操作,发展针对反应体系的催化剂体系成为此课题的重要方向。本论文对甲苯甲醇侧链烷基化反应体系进行热力学分析,对反应发生的可能性及其进行的程度进行了详细的热力学计算。此外,根据公认的反应机理也对甲苯甲醛反应体系的热力学数据进行分析。热力学分析表明,甲苯和甲醛的侧链烷基化可自发进行到很高程度,温度越高越不利于侧链烷基化;高温下甲醇脱氢为甲醛自发进行,但甲醇的过度分解比甲醛的形成更易发生。甲醛易分解,应提高甲醇的利用率,考虑能促进甲醇无氧脱氢为甲醛的催化剂体系。根据分子筛的择形催化特性,将载体确定为Na X型分子筛,并以碱金属Cs改性为主要方式,引入脱氢助剂碳酸钠和氧化铁制备改性Cs X分子筛催化剂。通过调节浸渍液浓度和交换次数得出适宜的催化剂制备条件,并对Cs X分子筛在不同温度、空速、载气和原料配比等反应条件下的催化性能进行探究。Cs X分子筛催化下,调节反应条件可使苯乙烯选择性可达到60%以上。以碳酸钠为助剂,考察其在Cs X上负载时负载量对活性的影响;在Na X上负载所得催化剂和Cs X组合使用,考察组合方式对侧链烷基化活性的影响。碳酸钠对Cs X的侧链烷基化活性有促进效果,如以负载的方式改性Cs X分子筛可提高催化活性,先改性Na X分子筛,后将所得催化剂和Cs X分子筛分区域装填可提高苯乙烯的选择性。以Fe为助剂,考察制备条件对催化活性的影响;与碳酸钠一同在Na X上负载所得催化剂和Cs X组合使用,考察二者质量比的影响。利用FT-IR、NH3-TPD、CO2-TPD等表征手段测量改性前后催化剂的结构及酸碱性质的变化。与此相反,Fe助剂的引入对Cs X分子筛的活性有抑制的效果,极大降低了其侧链烷基化活性。酸碱性表征显示,Fe改性降低了分子筛的碱性,不利于侧链烷基化的发生,而Cs X分子筛和碳酸钠改性的Cs X分子筛酸碱性质适合甲苯甲醇侧链烷基化,酸碱匹配关系更合理。此外,本文设计了甲醛发生装置,对甲苯和甲醛的侧链烷基化反应进行初步探索。利用三聚甲醛解聚产生甲苯烷基化所需的甲醛,考察Cs X分子筛催化下甲苯和甲醛反应制备苯乙烯的情况。结果表明,用甲醛代替甲醇与甲苯进行反应制取苯乙烯的操作不容易实现,目前在技术上存在难题。
马翀玮[3]（2020）在《核壳MFI催化材料的合成以及苯与乙烯择形乙基化性能研究》文中研究指明对-二乙苯是一种具有高附加值的有机化工中间体,通常由乙苯的择形歧化择形烷基化反应制备。择形催化一直是分子筛及催化领域的重要研究方向之一,提高择形选择性是催化剂研制的关键,而制备核壳分子筛是其中最为有效的途径之一。另一方面,乙苯作为生产对-二乙苯的原料,其本身可以通过苯与乙烯的乙基化反应制得,而在该反应过程中,二乙苯也是一个重要的副产物。因此,本论文围绕制备核壳MFI催化材料以及尝试通过苯与乙烯择形乙基化反应合成乙苯联产对-二乙苯进行了以下研究:1.通过界面自组装的方法合成核壳结构的复合ZSM-5/MCM-41材料,并且研究多次包覆对核壳材料物化性质和催化性能的影响。所制备的核壳材料拥有丰富且规整的介孔结构,不仅有效地钝化催化剂外表面酸性位,还能促进反应分子的扩散,在苯与乙烯择形乙基化反应中,具有较好的择形选择性,较高的反应稳定性和较长的使用寿命。2.利用气固相晶化法制备无粘结剂核壳MFI分子筛,同时将其与含粘结剂样品进行对比,考察粘结剂对于分子筛物化性能的影响。无粘结剂核壳MFI分子筛改善了粘结剂对分子筛的造成不良影响并且钝化了分子筛外表面的酸性位,在苯与乙烯择形乙基化反应中,反应稳定性较高,但对位选择性提升程度较小。3.使用浸渍法制备MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛,不仅对其外表面酸性位进行钝化,还可调变催化剂的整体酸性。与苯甲基硅油化学液相沉积法（CLD）改性样品相比,在苯与乙烯择形乙基化反应中,浸渍MgO改性具有更好的对位择形选择性和催化剂稳定性。
杨超[4]（2020）在《择形吸附脱除甲基叔丁基醚中二甲基二硫醚Y@Silicalite-1核壳结构复合分子筛吸附剂的制备、表征及其性能研究》文中认为甲基叔丁基醚（MTBE）作为高辛烷值汽油添加剂以及抗爆剂的应用极为广泛,但工业上,MTBE在由C4馏分中的异丁烯与甲醇经酸性催化剂催化反应生成后,产品MTBE中包含有各种硫化物如二甲基硫醚（DMS）、二甲基二硫醚（DMDS）等,使MTBE硫含量严重超标。然而,以吸附脱硫法从MTBE中脱除DMDS时,MTBE和DMDS在传统络合吸附剂上会存在强烈的竞争吸附效应。针对这一现象,该论文研究开发出了一种具有核壳复合结构的分子筛吸附剂Y@silicalite-1,其核相为Y分子筛,壳相为silicalite-1纯硅分子筛。本研究的理论基础为:一,MTBE和DMDS的分子尺寸存在较大差异,可通过先物理择形再化学吸附的方式完成脱硫任务;二,Silicalite-1孔道单一且孔径小,具备分子尺度的择形功能;三,Y分子筛具备极为发达的空隙结构,可提供足够的吸附活性位点和存储空间。实验中制备了一系列对Y分子筛改性前后的Y@silicalite-1,采用 XRD、Raman、SEM、SEM-EDS、TEM、FT-IR、N2 吸脱附、ICP-OES、27A1 MAS NMR等方法对核壳吸附剂进行表面形貌及结构特性表征;以及分别采用在静置密闭容器中进行的静态吸附实验和在微型固定床吸附反应器上进行的动态吸附实验对制备的核壳分子筛吸附剂进行脱硫性能评价;并探究了 Y@silicalite-1核壳复合分子筛吸附剂在MTBE中择形吸附DMDS的吸附过程和吸附机理。首先以NaY为核分子筛,silicalite-1为壳分子筛通过水热合成反应制备出了NaY@silicalite-1核壳复合分子筛,并探究出silicalite-1在NaY分子筛上成壳的最佳合成条件为正硅酸乙酯（TEOS）/四丙基氢氧化铵（TPAOH）/乙醇（EtOH）/去离子水（H20）/NaY=20 g:19 g:17 g:87 g:5g。此条件下制备的 NaY@silicalite-1 壳层覆盖最好,壳层厚度约100～400 nm;用作吸附剂时其吸附硫容最高约20.711 mg硫/g吸附剂。而以NaY分子筛单独作为吸附剂时其吸附硫容为负值可知,MTBE和DMDS在NaY上确实存在竞争吸附效应,吸附剂优先吸附MTBE,导致溶液中DMDS的浓度升高;另外还对比研究了 NaY和silicalite-1分子筛以物理混合法制备的吸附剂在MTBE中的脱硫性能,结果表明物理混合制备的吸附剂无明显的选择吸附性能,仍优先吸附MTBE。DMDS在NaY@silicalite-1核壳复合分子筛吸附剂上的吸附过程为:NaY@silicalite-1核壳分子筛吸附剂同时接触到MTBE和DMDS时,尺寸较大的MTBE分子将会被silicalite-1分子筛阻挡在整个分子筛吸附剂以外,而分子尺寸较小的DMDS分子则可以在silicalite-1壳层孔道内快速扩散并顺利通过壳层孔道最终以形成Na-S键的形式被吸附在NaY分子筛内部,直至达到吸附饱和。为改善Y@silicalite-1吸附剂的脱硫性能,考虑到核分子筛（NaY）之所以能吸附DMDS是因为其能形成Na-S键来完成硫的吸附和存储,实验通过离子交换的方法将NaY中的Na+离子替换成吸附能力更强的Cu2+离子,Cu2+离子分别来自CuCl2（aq）、Cu（NO3）2（aq）以及CuSO4（aq）。经Cu2+离子改性后虽会使Y分子筛出现晶格缺陷现象导致其结晶度有所下降,但整体上并没有改变Y分子筛结构特性。另外,拉曼光谱可清晰检测到DMDS中的硫原子与Cu2+结合形成的Cu-S键的存在,且一个Cu2+可以与一个DMDS结合成键。以Cu2+离子交换所得的CuY分子筛为核,按前述成壳条件制备的CuY@silicalite-1吸附剂中以CuCl2改性制备的核壳分子筛CuY@silicalite-1（壳层厚度约100～200 nm）的脱硫效果最好,其吸附硫容最高可达32.882 mg硫/g吸附剂,较NaY@silicalite-1核壳分子筛吸附剂有很大提高。核壳复合结构分子筛吸附剂在MTBE中脱除DMDS的用途决定了壳分子筛的择形性能与核分子筛的吸附储存能力缺一不可,但总的来说壳分子筛的择形性能在脱硫过程中更为重要。在后续探索中,采取以氢氧化钠（NaOH）处理Y分子筛使其脱硅的方式对Y分子筛表面进行改性以增加其外表面积,为silicalite-1微小晶粒提供更多的负载位并顺利生长成更大颗粒,最终团聚成silicalite-1纯硅壳层。碱处理后,由于碱对NaY分子筛的脱硅作用导致NaYOH的总比表面积下降,但外表面积增加,为silicalite-1晶体在YOH表面上的生长提供了有利的条件。同时,由于NaOH的脱硅作用,NaYOH的总孔体积也增加,可为其在脱除MTBE中DMDS时提供更大的吸附容积储存DMDS。以CuYOH分子筛制备的CuYOH@silicalite-1核壳分子筛其外的silicalite-1壳层可实现几乎完全的覆盖率,壳层厚度小于100 nm,以CuC12改性制备的CuYOH@silicalite-1吸附剂的吸附硫容被进一步提高至37.073 mg硫/g吸附剂。鉴于碱处理机制与脱硫效果,本研究进一步对Y分子筛进行表面盐酸处理即表面脱铝以增加其外表面积的同时也使Y分子筛外表面暴露出更多的硅原子,这些暴露在外表面的硅原子的作用等同于水热过程中附着在Y分子筛表面的silicalite-1纯硅微晶粒,为silicalite-1纯硅晶体的生长壮大提供生长核心,可在理论上长出更完善,更致密,择形能力更强的silicalite-1壳层。实验结果表明,酸处理确实可以得到更均匀、更致密,更完善的silicalite-1纯硅壳层且壳层厚度更薄约为30-100 nm,但由于盐酸处理对Y分子筛的骨架铝脱除强度太大导致Y分子筛大量微孔消失,孔容严重下降,致使由CuC12制备的CuYH@silicalite-1核壳复合分子筛的吸附硫容仅为34.585 mg硫/g吸附剂,略低于碱处理制备的CuYOH@silicalite-1吸附剂。
向江南[5]（2020）在《低硅铝比ZSM-48分子筛合成和改性及正构十二烷临氢异构催化性能研究》文中研究表明经济社会的快速发展造成了能源的大量消耗,能源危机日益凸显。在此背景下,加大能源的有效利用,减少能源的损耗,从而成为当今全球各国的一致目标。加之目前全球正在进行的“绿色革命”,对能源的清洁利用提出了更严峻的挑战,同时汽车所用各类油品在使用过程中对环境造成的不良影响也不容小觑。为减小资源和环境的压力,需改进现有汽车所用油品的生产工艺。正构烷烃临氢异构催化反应能将正构烷烃转化为同碳数带有支链的异构烷烃,通过这一催化反应能提高润滑油基础油的低温流动性。正构烷烃临氢异构催化反应技术具有绿色、环保等优点,是目前生产高品质润滑油基础油的主要技术之一。该技术的核心是制备具有高催化活性、良好的异构产物选择性的正构烷烃临氢异构催化剂。ZSM-48沸石分子筛作为一种一维十元环直通孔道结构分子筛,由于其孔道结构独特的“择形效应”,能有效提高异构产物的选择性,与此同时ZSM-48分子筛适宜的酸量也能有效减少裂解反应的发生,有利于提高异构产物收率。然而,ZSM-48作为一种高硅分子筛,其较低的酸量和较弱的酸性一直限制着该分子筛的广泛应用,故本文在先前工作的基础上合成出较低硅铝比的ZSM-48分子筛,通过等体积浸渍法制得Pt或者Ni负载的双功能催化剂,选用正十二烷作为模型反应物,探究低硅铝比ZSM-48分子筛对正十二烷临氢异构催化活性、产物分布的影响。具体研究内容如下:（1）不同硅铝比ZSM-48分子筛的制备及其临氢异构催化性能研究采用静态水热合成法合成出投料Si/Al为50、70、90、200的ZSM-48分子筛,ICP表征结果显示投料Si/Al为50的ZSM-48分子筛实际Si/Al可达到极低,为38.6。投料Si/Al为70的0.5 wt.%Pt/HZSM-48-70催化剂的酸性位和金属位达到了最佳的平衡而具有最佳的催化性能。单支链异构和双支链异构主产物分别为支链位于碳链中间位置的5-Methylundecane和2,6-Dimethyldecane,符合“锁-钥”择形催化机理。（2）碱处理ZSM-48分子筛并研究其临氢异构催化性能通过将投料Si/Al为50的ZSM-48分子筛分别用浓度为0.1 M、0.3 M、0.5 M的Na OH碱溶液处理,以调变ZSM-48分子筛载体的孔道结构,制成多级孔分子筛。多级孔分子筛催化剂减少了产物扩散阻力,减少了裂解反应的发生,提高了异构产物选择性。（3）合成Fe-ZSM-48分子筛并研究其临氢异构催化性能由于Si-OH-Fe桥羟基官能团的酸性低于Si-OH-Al桥羟基官能团酸性,故采用掺杂杂原子Fe进入ZSM-48分子筛骨架部分取代骨架中的Al原子的方法,通过该方法可以调变分子筛载体的酸性和酸量。通过UV-vis表征表明Fe原子进入了分子筛骨架中并以四配位的形式存在于ZSM-48分子筛骨架中。由于酸量的减少和酸性的减弱,使得Fe-ZSM-48催化剂在反应温度为360°C时异构产物选择性仍保持在74.00%以上。（4）Ni/HZSM-48双功能催化剂的制备及其临氢异构催化性能研究应用等体积浸渍法将2 wt.%Ni、4 wt.%Ni、6 wt.%Ni、8 wt.%Ni、10wt.%Ni制备成Ni基双功能临氢异构催化剂。负载量为8 wt.%的Ni基催化剂在催化反应温度为320°C时,正十二烷转化率为73.16%,异构产物选择性为91.59%,异构产物收率为67.00%,其催化性能优于0.5 wt.%Pt制备成的临氢异构催化剂的催化性能。
陈玉晶[6]（2019）在《ZSM-23分子筛合成、改性及负载铂催化剂加氢异构性能》文中研究说明ZSM-23是一种具有十元环一维孔道的高硅分子筛。在长链烷烃加氢异构反应中,其适宜的孔道尺寸和独特的孔道结构可以限制多支链烷烃的生成,进而减少裂化反应的进行,提高单支链烷烃的选择性;同时又可以降低积碳速率,延长催化剂的使用寿命,是一种理想的加氢异构催化剂载体。基于此,本论文选择ZSM-23分子筛为载体,Pt为活性金属,制备了Pt/ZSM-23双功能催化剂;通过调变ZSM-23分子筛合成因素或后处理改性的方法,实现对分子筛结构及酸性的调控,同时探究了分子筛性质对催化剂Pt/ZSM-23十六烷加氢异构性能的影响。主要的实验内容和结果如下:在双模板剂异丙胺和吡咯烷体系中合成了ZSM-23分子筛,与单一模板剂体系相比,分子筛的合成硅铝比范围扩大为80-200,具有更大的微孔比表面积和孔容,且样品中弱酸及中强酸的含量更高,有利于十六烷加氢异构产物的生成;当反应温度低于290℃时,双模板剂制得硅铝比为100的Pt/ZSM-23对异构十六烷的选择性较高,其中在270℃时可达92 wt%;而反应温度高于300℃时,双模板剂制得硅铝比200的催化剂性能更佳,在反应温度为320℃时,对异构十六烷的选择性仍保持60 wt%左右。以晶种辅助,在不加碱金属离子的体系中经72h水热处理可制得结晶度高、纯相的ZSM-23,焙烧后直接得到氢型分子筛。与加入Na+、K+体系制得的分子筛对比,合成中模板剂吡咯烷离子充当阳离子匹配骨架负电荷时,改变了分子筛表面的酸性分布,使其具有更多的弱Br（?）nsted酸性位,可有效抑制裂化反应的发生;此外,该方法制得的晶粒尺寸较小（长500-1100 nm）,且伴随有部分介孔的生成,有利于传质,因而在十六烷异构反应中表现出较高的异构产物选择性。其中,当十六烷转化率为75 wt%时,其对异构十六烷的选择性为～60 wt%。在合成初始凝胶中加入Fe（NO3）3,以Fe同晶取代分子筛骨架中的Al,制得了具有不同骨架Fe含量的ZSM-23分子筛。骨架Fe原子的引入使分子筛的外比表面积和孔容增大,介孔含量增加,晶粒尺寸减小,酸性位点的酸强度降低,弱Br（?）nsted酸含量增加,负载Pt后催化剂对异构十六烷的选择性提高;同时有利于十六烷分子的锁钥吸附模式,促进异构十六烷的甲基支链在更靠近链中心的碳原子上生成。在合成ZSM-23分子筛过程中加入Fe（NO3）3时,很容易混杂非骨架Fe。因此采用离子交换法向ZSM-23分子筛中引入非骨架Fe,探究了其对分子筛催化剂十六烷加氢异构性能的影响。结果表明,对于常规加氢氧化钠无晶种体系合成的ZSM-23分子筛,非骨架Fe对其催化性能的促进作用不明显。而对于晶种辅助无钠体系得到的ZSM-23分子筛,少量非骨架Fe的存在可以使分子筛表面酸性减弱,同时Fe与Pt间存在相互作用,促进Pt的还原和分散;但随着Fe含量的增加,Fe物种组成的变化导致催化剂中的Br（?）nsted酸量先增加后减少,金属Pt的分散度先增大后减小,因此异构十六烷的选择性先增加后降低。其中,Fe含量为1.98 wt%时,Pt/1.98Fe/ZSM-23催化剂的异构性能最佳:当反应温度280 ℃,接触时间为1.8 min时,其对十六烷的转化率及异构十六烷的选择性均达到～80 wt%。
林宇彤[7]（2019）在《磷酸（硅）铝超大孔分子筛的离子热合成、表征与催化性能初探》文中提出超大孔分子筛由于具有比目前工业用分子筛更大尺寸的孔径,可以更好的克服反应过程中的扩散限制问题,因而在大分子催化、吸附和分离等方面有广阔的应用前景。近年来,超大孔分子筛的合成大多需要使用锗作为骨架原子,这使得其合成成本昂贵、结构稳定性差。离子热法合成-CLO结构超大孔磷酸铝分子筛DNL-1的成功为新型低成本、高稳定性的超大孔分子筛开发提供了一种新的思路和机遇。因此,深入开展相关的合成和催化应用研究具有重要的科学意义和实用价值。本论文主要针对-CLO结构,并通过对比具有相似性的LTA结构,研究了磷酸铝和磷酸硅铝（SAPO）分子筛的离子热合成、物化性质及其在甲醇制烃反应中的催化性能。采用1,6-己二胺和几种具有不同长度烷基链的季铵碱或盐作为共结构导向剂（co-SDA）离子热合成DNL-1分子筛,发现co-SDA的结构对晶化过程无明显影响,而其浓度和碱度对产物结构选择性和晶化动力学影响显着。结合热重、核磁、元素分析等多种表征手段,提出一种新的共结构导向离子热超大孔分子筛晶化机理:碱性的co-SDA通过调变离子热体系的酸碱性,可以促进磷铝双四元环结构单元的形成,并改变其围绕离子液体阳离子的组装方式,从而在不同浓度下导向-CLO和LTA结构的形成。采用离子热合成出具有不同硅含量的-CLO和LTA结构SAPO分子筛,通过核磁、氮气物理吸附等表征研究发现,随着反应原料中硅浓度的提高,分子筛中的硅也逐渐增加,但含量较低（Si02wt%<5%）,分子筛的酸性先提高后随着比表面积的降低略微下降,SAPO-LTA中的硅主要以SM2和SM3取代形式为主说明形成了较大的硅岛,SAPO-CLO中硅主要以SM2形式取代为主无明显硅岛形成。以甲醇制烃反应为模型,对比研究了离子热法合成的具有不同硅含量的SAPO-LTA和SAPO-CLO分子筛在反应中的催化性能。SAPO-LTA随着硅含量增加其甲醇初始转化率从3%提高到97%左右,同时其催化稳定性也有一定提高,但总体失活较快。产物主要为轻质烯烃,总初始选择性高于75%,表明LTA结构的8元环孔口具有一定的低碳烯烃择形性。SAPO-CLO分子筛的催化活性随着硅含量的增加有一定提高,但对应的催化活性和稳定性比SAPO-LTA分子筛差。产物中轻烯烃总初始选择性达62%以上,烷烃明显增高,说明SAPO-CLO分子筛比SAPO-LTA更有利于大尺寸芳烃类分子的形成。对失活催化剂的表征和再生研究发现,SAPO-LTA失活催化剂的结构完好,经三次再生仍能保持催化活性,失活主要原因是分子筛结构中形成多环芳烃。SAPO-CLO失活催化剂高温焙烧后活性无法恢复,失活原因主要为结构的不可逆坍塌。
张娇玉[8]（2019）在《甲醇选择性制对二甲苯ZSM-5分子筛催化剂研究》文中研究说明对二甲苯是基本有机化工原料,在日常生活中具有极其广泛的应用。目前,国内对二甲苯市场供不应求的趋势日益严重,因此,寻求对二甲苯的增产方法是非常有必要的。以甲醇为原料制对二甲苯是非常具有发展前景的技术路线,可以缓解对二甲苯对石油资源的依赖性。所采用分子筛催化剂都具有较高的反应活性,然而往往会发生一些副反应导致对位选择性较低,最终得到甲醇制对二甲苯反应整体活性并不理想。如何对分子筛性质进行调变以兼顾反应活性和对位选择性达到最佳对二甲苯选择性是最为核心的问题。本论文基于甲醇在ZSM-5分子筛上的转化过程开展了系统的研究工作,主要包括采用高硅ZSM-5分子筛催化甲醇甲苯择形烷基化反应,制备多级孔Zn-Mg-P/AT-ZSM-5,表面改性Zn掺杂分子筛和纳米分子筛催化剂作为甲醇直接制对二甲苯催化剂;我们采用实验室微反评价、XRD、低温氮气吸脱附、NH3-TPD、Py/FT-IR、UV-vis DRS以及XPS等手段对甲醇转化反应性能与催化剂性质进行关联,继而探索影响分子筛催化剂择形性的关键影响因素。对不同硅铝比及晶粒尺寸的ZSM-5分子筛的甲醇甲苯烷基化反应性能进行考察,实验结果得到,具有较少外表面酸性位的ZSM-5（HSi）-LC分子筛表现较优异对位选择性（75.97%）,表明分子筛外表面酸性质对催化择形性起到关键性的作用。为了得到较高对二甲苯选择性,可以从提高芳烃选择性和增加分子筛催化剂的择形性两个部分入手。首先对ZSM-5分子筛进行Zn改性以提高芳烃选择性,Zn物种与分子筛B酸位相互作用形成新的Zn-L酸性位,促进脱氢反应的进行和芳烃产物的生成。另外,研究发现Mg和P的进一步引入可有效修饰分子筛孔口附近和外表面酸性位,减少异构化等副反应的发生,有利于对二甲苯的生成,复合改性分子筛Zn-Mg-P/ZSM-5的择形性显着提高,反应得到的对位选择性增至88.45%。为了提高复合改性分子筛脱硅分子筛Zn-Mg-P/ZSM-5的MTPX反应整体活性,首先采用脱硅处理的方法制备得到多级孔Zn-Mg-P/AT-ZSM-5分子筛,该催化剂的对二甲苯选择性提高至22.81%。另外,脱硅处理会缩短反应物和反应产物在分子筛孔道内的扩散路径,增强了分子筛催化剂的容碳能力,减缓结焦失活速率,延长了催化剂的再生周期。最后,在50 h的连续反应过程中,多级孔Zn-Mg-P/AT-ZSM-5分子筛得到的对二甲苯选择性稳定在一个相对较高的水平,成功得到优异的反应性能。为了进一步提高Zn物种在分子筛表面的分散性质及简化分子筛催化剂的制备步骤,将掺杂分子筛[Zn,Al]ZSM-5用于甲醇直接制对二甲苯反应过程中。结果发现,以ZnSO4为Zn源合成得到的[Zn-S]ZSM-5分子筛表现出优异的芳构化性能,此时,Zn物种在分子筛表面分散良好,强化脱氢环化反应性能。而随后制备改性分子筛Mg/[Zn-S]ZSM-5显着改善催化择形性,最终得到对二甲苯选择性为24.59%,提高了甲醇制对二甲苯反应的整体活性。脱硅处理过程使得分子筛中介孔的引入是随机的,随后将具有均匀介孔的纳米分子筛NZSM-5用于甲醇直接制对二甲苯反应中。相比于常规的微米ZSM-5分子筛样品,NZSM-5分子筛具有较多的短孔道和大量的晶间介孔,可有效促进芳烃的生成。研究结果表明,将MTPX反应性能良好的复合改性Zn-Mg-P/NZSM-5分子筛进行挤条成型制备固定床反应催化剂Catalyst-1,表现出较高的反应整体活性。另外,Catalyst-1催化剂中粘结剂的添加使得载体有效覆盖分子筛外表面部分酸性位,呈现出较高的对位选择性。
柴玉超[9]（2019）在《分子筛内孤立金属活性位点的构筑与催化应用》文中研究说明金属（阳离子）负载型分子筛是一类在石油化工与精细化工领域中被广泛应用的固体催化材料。传统浸渍法制备的金属负载型分子筛催化材料中,金属（阳离子）位点复杂多样且抗烧结能力差,往往会导致催化反应过程中目标产物选择性和碳利用率较低,难以满足化工领域可持续发展的需求。因此,在金属负载型分子筛催化材料的应用中,如何提高化学反应的选择性和可控性是研究的重点与难点。本论文中,我们利用后合成处理与直接水热合成策略制备出了多种具有孤立金属活性位点的负载型分子筛催化材料,并结合多种谱学表征手段和理论计算对金属活性中心与催化构效关系进行了深入探讨,具体工作如下:1.在课题组前期研究的基础上,采用简易的合成后处理方法制备Pb-Beta分子筛,通过多种谱学表征手段对Beta分子筛骨架Pb物种的引入机理进行了详细的考察。结果表明,H-Beta分子筛经过酸处理后能够有效地脱除骨架Al原子形成硅羟基缺陷位,湿法浸渍过程中,金属前驱体与硅羟基缺陷位作用进而引入骨架Pb物种。UV-Vis和XPS分析结果表明,引入的Pb物种主要是以孤立的四配位构型存在于分子筛骨架中。与经典的骨架杂原子分子筛Sn-Beta、Ti-Beta和Zr-Beta相比,Pb因其较大的尺寸能够形成更开放的骨架结构,NH3-TPD证明了Pb-Beta分子筛中具有更多的中等强度Lewis酸性位点。所制备的Pb-Beta分子筛在环氧化合物胺解制备β-氨基醇的反应中表现出独特的高催化活性与良好的循环性能。2.通过强配位基团（-SH）保护Pd物种的方法,在水和乙醇的混合溶液中水热合成出Pd2+@MFI母体材料,经过后续的离子交换与氢气还原等处理过程最终得到Pdn@S-1、Pdn@H-ZSM-5和Pdn@Na-ZSM-5催化材料。根据HAADF-STEM的结果发现,表观直径约1.8 nm的Pd纳米簇被封装在MFI晶体中,且这些Pd纳米簇是由多个原子级别团簇沿着分子筛二维孔道视觉聚集而成,CO吸附DRIFT进一步证实Pd纳米簇以原子级别团簇形式存在。将此类催化材料应用到糠醛加氢转化反应中,因分子筛载体性质不同导致了产物分布的明显差异:Pdn@S-1催化剂优先催化糠醛脱羰生产呋喃产物;Pdn@Na-ZSM-5优先催化糠醛选择加氢生产糠醇的反应,糠醛反应速率为9.2 mmol/g/h时,糠醇选择性高达90.2%;Pdn@H-ZSM-5分子筛存在大量的Br?nsted酸中心,会在加氢过程中进攻呋喃环,导致开环产物1,5-戊二醇的生成。通过进一步的谱学表征与理论计算模拟,从反应物吸附活化的角度对产物分布差异进行了详细解读。3.以廉价的镍胺络合物（Ni-DETA）为模板剂,通过水热法成功合成出了Ni@CHA分子筛材料,通过离子交换法将少量存在于离子交换位点的Ni（OH）+置换出来,得到Li-Ni@CHA、Na-Ni@CHA与K-Ni@CHA催化材料。通过H2-TPR、XAS、STEM和原位UV-Vis等表征手段证明了CHA分子筛骨架六元环中四配位Ni物种的存在,并通过理论计算确认了Ni（II）物种的稳定配位环境。将Ni@CHA分子筛应用于乙炔选择性加氢反应,发现Na-Ni@CHA分子筛在该反应中表现出了优异的催化活性,在乙炔转化率100%的情况下,乙烯的选择性高达97%,并表现出了良好的循环稳定性。Na-Ni@CHA的整体催化效果可以媲美Pd基工业催化剂。利用TPD、原位DRIFT等手段,结合理论计算模拟对Ni@CHA催化的乙炔选择性加氢反应机理进行了详细的探讨,发现该反应的关键点在于H2分子能够优先吸附在四配位的Ni（II）活性中心上并发生异裂活化,H+-H-物种再对乙炔分子进行氢化生成乙烯产物,反应完全遵循配位催化机理。
苏美慧[10]（2017）在《取向MFI型分子筛膜的气体分离与择形催化性能研究》文中研究说明分离过程是工业中的重要单元操作,该过程中能量损失占总能耗的40%～60%。膜分离技术高效低耗,在现代工业中优势显着。膜反应器,能把催化反应与分离结合起来,是一项兼备设备简单、能耗低、反应高效且选择性好等优点的新兴技术。MFI型分子筛膜孔径分布均一、热稳定性良好、酸性可调,在分离和催化反应方面极具应用前景。其中,取向MFI型分子筛膜传质阻力最小,最有利于分离及催化应用。二次生长法是常用的制备取向MFI型分子筛膜的方法,其关键是取向晶种层的组装。作为一种新兴的单层分子筛组装技术,Langmuir-Blodgett（LB）法在取向分子筛膜制备中拥有巨大潜力,一直是本课题组的研究重点。本研究将进一步挖掘LB法在取向分子筛膜制备及应用领域的潜质,发展和推广LB组装技术,主要工作包括:1.在以往的研究基础上,利用LB法制备取向纯硅MFI型分子筛膜,即silicalite-1膜,并进一步就其膜层致密性、取向度对气体分离性能的影响进行系统性研究。研究结果证实,silicalite-1分子筛膜对CO2/H2分离基于分子筛分模型,渗透通量H2>CO2,H2/CO2理想分离因子高于努森扩散值,O.1MPa下实际分离因子达10.31,表明取向silicalite-1分子筛膜的气体分离性能良好,创造性地将LB法制备取向MFI型分子筛膜的技术拓展至分离应用领域。2.将LB技术推广至钛原子取代MFI型膜,即取向TS-1分子筛膜的制备。研究结果证实,采用合成液预晶化法,170℃生长6 h制得的TS-1分子筛膜致密且高度取向,CPO（0k0）值高达0.884。与silicalite-1膜不同,其对C02/H2的分离基于吸附分离模型,渗透通量C02>H2,C02/H2的理想分离因子高于努森扩散值,O.1MPa下实际分离因子达2.29,表明TS-1分子筛膜且分离性能良好。研究内容解决了 TS-1分子筛膜难制备的问题,为制备高钛、高取向度、高致密性TS-1分子筛膜提供了新技术,为实现TS-1膜反应器择形催化绿色工业奠定了基础。3.进一步将LB技术推广至铝原子取代MFI型膜,即取向ZSM-5分子筛膜的制备。使用新型长链双核季铵盐为结构导向剂,显着提高了膜层取向度,生长48 h得到致密且取向的ZSM-5膜,去除模板剂并修复缺陷,提高了膜的致密性及气体分离性能。研究结果证实,硅铝比对ZSM-5膜的气体分离能影响显着。硅铝比降低,分子筛膜对C02/H2的分离行为由分子筛分逐渐过渡为吸附分离,硅铝比80为分子筛分与吸附分离转换的临界点,C02、H2气体渗透通量的增减呈周期性不断反转,出现“开闸效应”。0.1MPa,500℃下,硅铝比160的取向ZSM-5分子筛膜择形催化甲苯甲醇烷基化反应效果最佳,甲苯转化率达81.08%,对二甲苯选择性达37.56%,进一步发展了 LB法制备取向分子筛膜的应用,开拓膜反应器择形催化一体化进程新起点。
二、DG型分子筛择形催化性能的研究（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、DG型分子筛择形催化性能的研究（论文提纲范文）
（1）核@壳结构分子筛催化剂的制备及其在碳一化学反应中应用的研究进展（论文提纲范文）
| 1 核@壳结构分子筛催化剂的制备 |
| 1.1 ZSM-5型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.2 Y型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.3 β型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.4 MCM型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.5 其他分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 2 核@壳结构分子筛催化剂在碳一化学反应中的应用 |
| 2.1 在费托合成反应中的应用 |
| 2.2 在CH4转化反应中的应用 |
| 2.3 在甲醇甲苯烷基化反应中的应用 |
| 2.4 在CO2转化反应中的应用 |
| 3 结语与展望 |
（2）改性CsX分子筛上甲苯侧链烷基化制苯乙烯的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 甲苯甲醇侧链烷基化的催化剂体系 |
| 1.2.1 X分子筛 |
| 1.2.2 Y分子筛 |
| 1.2.3 金属氧化物 |
| 1.2.4 微孔碳 |
| 1.2.5 固体酸碱催化剂 |
| 1.3 甲苯甲醇侧链烷基化反应条件的选择 |
| 1.3.1 反应温度 |
| 1.3.2 空速 |
| 1.3.3 载气 |
| 1.3.4 原料配比 |
| 1.4 课题的研究目的与主要内容 |
| 第二章 甲苯甲醇侧链烷基化体系的反应机理和热力学研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 侧链烷基化的反应机理和工艺路线 |
| 2.2.1 反应机理 |
| 2.2.2 工艺路线 |
| 2.3 热力学分析 |
| 2.3.1 甲苯甲醇侧链烷基化的主要反应 |
| 2.3.2 热力学计算方法 |
| 2.3.3 热力学数据分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 实验方案 |
| 3.1 试剂和仪器 |
| 3.2 催化剂表征方法 |
| 3.2.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 3.2.2 程序升温吸附脱附(TPD) |
| 3.3 实验装置和反应过程 |
| 3.3.1 工艺流程示意图 |
| 3.3.2 反应过程 |
| 3.4 产物检测与评价 |
| 3.4.1 产物的定性和定量 |
| 3.4.2 催化性能评价 |
| 第四章 CsX分子筛催化下甲苯甲醇侧链烷基化催化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 甲苯甲醇侧链烷基化催化剂的选择 |
| 4.3.2 浸渍液浓度的影响 |
| 4.3.3 反应温度的影响 |
| 4.3.4 空速的影响 |
| 4.3.5 载气流量的影响 |
| 4.3.6 原料配比的影响 |
| 4.4 CsX催化剂表征 |
| 4.4.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 4.4.2 程序升温吸附脱附(TPD) |
| 4.5 甲苯甲醛侧链烷基化反应体系初探 |
| 4.5.1 实验原理 |
| 4.5.2 实验装置及反应过程 |
| 4.5.3 结果与讨论 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 Na_2CO_3 改性的Cs X分子筛的催化性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂制备 |
| 5.2.1 Na_2CO_3/Cs X的制备 |
| 5.2.2 Na_2CO_3/Na X的制备 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 Na_2CO_3/Cs X催化剂对催化性能的影响 |
| 5.3.2 Na_2CO_3/Na X的添加对催化性能的影响 |
| 5.3.3 分段式固定床上Na_2CO_3的添加对催化性能的影响 |
| 5.4 Na_2CO_3 改性的Cs X催化剂表征 |
| 5.4.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 5.4.2 程序升温吸附脱附(TPD) |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 Fe改性的CsX分子筛的催化性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂制备 |
| 6.2.1 Fe_2O_3/Cs X的制备 |
| 6.2.2 Na_2CO_3/Fe_2O_3/Na X的制备 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 Fe改性的CsX分子筛催化性能分析 |
| 6.3.2 Fe和 Na_2CO_3 共改性的Cs X分子筛催化性能分析 |
| 6.4 Fe和 Na_2CO_3 改性的Cs X催化剂表征 |
| 6.4.1 程序升温吸附脱附(TPD) |
| 6.5 本章小结 |
| 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（3）核壳MFI催化材料的合成以及苯与乙烯择形乙基化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 分子筛概述 |
| 1.1.1 分子筛结构 |
| 1.1.2 分子筛研究的发展 |
| 1.2 ZSM-5研究进展 |
| 1.2.1 ZSM-5合成 |
| 1.2.2 ZSM-5结构 |
| 1.2.3 ZSM-5应用 |
| 1.3 沸石分子筛的外表面修饰 |
| 1.3.1 化学气相沉积 |
| 1.3.2 化学液相沉积 |
| 1.3.3 其他氧化物浸渍改性 |
| 1.4 核壳复合分子筛 |
| 1.5 气固相晶化法 |
| 1.6 对-二乙苯的合成与应用 |
| 1.7 研究目标及主要研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂和原料 |
| 2.2 实验仪器及设备 |
| 2.3 催化材料合成 |
| 2.3.1 ZSM-5/MCM-41核壳复合分子筛的合成 |
| 2.3.2 核壳无粘结剂MFI分子筛的合成 |
| 2.3.3 核壳无粘结剂MFI分子筛的MgO改性 |
| 2.3.4 核壳无粘结剂MFI分子筛的化学液相沉积改性 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.5 分子筛材料性能评价 |
| 第三章 核壳ZSM-5/MCM-41的合成及择形乙基化性能研究 |
| 3.1 核壳ZSM-5/MCM-41分子筛的物性表征 |
| 3.2 核壳ZSM-5/MCM-41分子筛的酸性研究 |
| 3.3 核壳ZSM-5/MCM-41分子筛的择形乙基化催化性能 |
| 3.3.1 壳层包覆次数对催化性能的影响 |
| 3.3.2 反应温度的影响 |
| 3.3.3 反应空速的影响 |
| 3.3.4 苯烯比的影响 |
| 3.3.5 稳定性实验 |
| 3.3.6 催化剂寿命实验 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 无粘结剂核壳MFI分子的制备及催化性能研究 |
| 4.1 无粘结剂核壳MFI分子筛的物性表征 |
| 4.2 无粘结剂核壳MFI分子筛的酸性研究 |
| 4.3 无粘结剂核壳MFI分子筛的乙基化催化性能 |
| 4.3.1 初活性考察 |
| 4.3.2 稳定性实验 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的择形乙基化研究 |
| 5.1 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的物性表征 |
| 5.2 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的酸性研究 |
| 5.3 MgO改性无粘结剂核壳MFI分子筛的择形乙基化催化性能 |
| 5.3.1 初活性考察 |
| 5.3.2 催化剂寿命实验 |
| 5.3.3 反应温度的影响 |
| 5.3.4 乙烯空速的影响 |
| 5.3.5 苯烯比的影响 |
| 5.4 苯甲基硅油化学液相沉积改性与MgO改性比较 |
| 5.4.1 初活性研究考察 |
| 5.4.2 稳定性实验 |
| 5.4.3 催化剂寿命实验 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 总结与展望 |
| 6.1 论文总结 |
| 6.2 未来工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果 |
（4）择形吸附脱除甲基叔丁基醚中二甲基二硫醚Y@Silicalite-1核壳结构复合分子筛吸附剂的制备、表征及其性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 选题背景 |
| 第2章 文献综述 |
| 2.1 MTBE中有机硫的来源及成因 |
| 2.1.1 MTBE中硫的来源 |
| 2.1.2 MTBE中硫的成因 |
| 2.2 MTBE原料脱硫 |
| 2.2.1 催化裂化LPG脱硫工艺 |
| 2.2.2 精制LPG脱硫工艺 |
| 2.3 MTBE产品脱硫 |
| 2.3.1 蒸馏脱硫 |
| 2.3.2 萃取精馏脱硫 |
| 2.3.3 催化反应精馏脱硫 |
| 2.3.4 吸附精馏脱硫 |
| 2.3.5 络合精馏脱硫 |
| 2.3.6 氧化-离子液体萃取脱硫 |
| 2.3.7 吸附脱硫 |
| 2.4 吸附脱硫及其在MTBE脱硫中的应用 |
| 2.4.1 活性炭吸附脱硫 |
| 2.4.2 分子筛吸附脱硫 |
| 2.4.3 活性氧化物吸附脱硫 |
| 2.4.4 离子液体吸附脱硫 |
| 2.5 核壳分子筛及其在MTBE脱硫中的应用前景 |
| 2.5.1 同晶型核壳分子筛 |
| 2.5.2 外延共生型核壳分子筛 |
| 2.5.3 复合型核壳分子筛 |
| 2.5.4 核壳分子筛在MTBE脱硫中的应用前景 |
| 2.6 论文选题意义与研究内容 |
| 第3章 实验部分 |
| 3.1 实验原料、试剂、器材和仪器 |
| 3.2 吸附剂的制备 |
| 3.3 吸附剂吸附活性评价装置及流程 |
| 3.3.1 静态吸附实验活性评价装置及流程 |
| 3.3.2 动态吸附实验活性评价装置及流程 |
| 3.4 吸附剂的表征方法 |
| 3.4.1 X射线衍射(XRD)分析 |
| 3.4.2 场发射扫描电镜(SEM)和高分辨透射电子显微镜(TEM)分析 |
| 3.4.3 X射线能谱(EDS)分析 |
| 3.4.4 表面积以及孔径分布(BET)分析 |
| 3.4.5 傅里叶变换红外光谱(FTIR)分析 |
| 3.4.6 激光拉曼光谱(Raman分析) |
| 3.4.7 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)分析 |
| 3.4.8 ~(27)Al固体核磁(~(27)Al-MAS NMR)分析 |
| 第4章 NaY@silicalite-1核壳结构复合分子筛吸附剂的制备及其在MTBE中择形吸附脱除DMDS的应用研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 NaY@silicalite-1与silicalite-1纯硅分子筛的制备及吸附脱硫性能评价 |
| 4.2.1 NaY@silicalite-1及silicalite-1纯硅分子筛的合成 |
| 4.2.2 NaY@silicalite-1吸附剂的吸附性能实验 |
| 4.3 NaY、silicalite-1以及NaY@silicalite-1产物的结构特征分析 |
| 4.3.1 包覆生长silicalite-1壳层后NaY分子筛的质量增量分析 |
| 4.3.2 NaY、silicalite-1及产物分子筛的XRD晶型结构分析 |
| 4.3.3 NaY、silicalite-1以及产物分子筛的电镜分析 |
| 4.3.4 NaY、silicalite-1及NaY@silicalite-1的比表面积和孔径分析 |
| 4.3.5 NaY、silicalite-1及NaY@silicalite-1吸附脱硫后的红外分析 |
| 4.4 NaY、silicalite-1以及NaY@silicalite-1的脱硫性能分析 |
| 4.4.1 静态吸附活性数据分析 |
| 4.4.2 动态吸附活性数据分析 |
| 4.5 物理混合NaY与silicalite-1分子筛的吸附脱硫性能分析 |
| 4.6 NaY@silicalite-1吸附DMDS的过程及机理分析 |
| 4.7 本章总结 |
| 第5章 Cu~(2+)改性制备CuY@silicalite-1核壳结构复合分子筛吸附剂及其在MTBE中择形吸附脱除DMDS的应用研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 CuY,silicalite-1以及CuY@silicalite-1核壳分子筛的制备 |
| 5.2.1 CuY分子筛的制备 |
| 5.2.2 NaY@silicalite-1,CuY@silicalite-1及silicalite-1纯硅分子筛的制备 |
| 5.3 NaY,CuY,silicalite-1以及CuY@silicalite-1的吸附脱硫性能评价 |
| 5.3.1 静态吸附活性实验 |
| 5.3.2 动态吸附活性实验 |
| 5.4 NaY,CuY,silicalite-1,CuY@silicalite-1以及NaY@silicalite-1的特征分析 |
| 5.4.1 包覆生长silicalite-1壳层后CuY分子筛的质量增量分析 |
| 5.4.2 NaY,CuY,silicalite-1, CuY@silicalite-1及NaY@silicalite-1的XRD分析 |
| 5.4.3 NaY, CuY, CuY@silicalite-1及NaY@silicalite-1的电镜分析 |
| 5.4.4 各分子筛吸附剂的比表面积和孔径分析 |
| 5.4.5 NaY, CuY, silicalite-1及CuY@silicalite-1吸附后的红外分析 |
| 5.4.6 CuCl_2和Cu-S化合物的拉曼光谱以及CuY分子筛上Cu2+负载量的分析 |
| 5.5 NaY, CuY, silicalite-1以及CuY@silicalite-1的脱硫性能分析 |
| 5.5.1 静态吸附活性数据分析 |
| 5.5.2 动态吸附活性数据分析 |
| 5.6 CuY@silicalite-1吸附DMDS的过程及机理分析 |
| 5.7 本章总结 |
| 第6章 碱处理制备CuY_(OH)@silicalite-1核壳分子筛吸附剂及其在MTBE中择形吸附脱除DMDS的应用研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 CuY_(OH)@silicalite-1核壳复合分子筛的制备 |
| 6.2.1 NaY_(OH)和CuYOH分子筛的制备 |
| 6.2.2 CuY_(OH)@silicalite-1,silicalite-1及NaYOH@silicalite-1的制备 |
| 6.3 核壳复合分子筛吸附剂的吸附脱硫活性评价 |
| 6.3.1 静态吸附活性实验 |
| 6.3.2 动态吸附活性实验 |
| 6.4 NaY、silicalite-1以及核壳复合分子筛的物化结构特征分析 |
| 6.4.1 碱处理后NaY_(OH)及NaY_(OH)与CuY_(OH)包覆silicalite-1后的质量增量分析 |
| 6.4.2 NaY,silicalite-1,NaY_(OH),CuY_(OH)及核壳分子筛的XRD晶型结构分析 |
| 6.4.3 NaY、NaY_(OH)、CuY_(OH)及核壳分子筛的SEM和TEM图像分析 |
| 6.4.4 NaY,NaY_(OH),Y_(OH)-CuCl_2及核壳复合分子筛的元素分布及含量分析 |
| 6.4.5 NaY, silicalite-1,NaY_(OH),CuY_(OH)以及相应核壳分子筛的比表面积和孔径分析 |
| 6.4.6 NaY, silicalite-1,NaY_(OH),CuY_(OH)以及相应核壳分子筛的红外光谱分析 |
| 6.5 NaY, silicalite-1,NaY_(OH),CuY_(OH)以及相应核壳分子筛的脱硫性能分析 |
| 6.5.1 静态吸附脱硫活性分析 |
| 6.5.2 动态吸附脱硫活性分析 |
| 6.6 Silicalite-1在CuY_(OH)分子筛表面成壳及吸附机理分析 |
| 6.7 本章总结 |
| 第7章 酸处理制备CuY_H@silicalite-1核壳分子筛吸附剂及其在MTBE中择形吸附脱除DMDS的应用研究 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 CuY_H@silicalite-1核壳分子筛的制备 |
| 7.2.1 NaY_H和CuY_H分子筛的制备 |
| 7.2.2 CuY_H@silicalite-1,silicalite-1及NaY_H@silicalite-1核壳分子筛的制备 |
| 7.3 核壳分子筛吸附剂的吸附脱硫活性评价 |
| 7.3.1 静态吸附活性实验 |
| 7.3.2 动态吸附活性实验 |
| 7.4 NaY、silicalite-1以及核壳分子筛的物化结构特征分析 |
| 7.4.1 酸处理后NaY_H以及NaY_H与CuY_H包覆生长silicalite-1后的质量增量分析 |
| 7.4.2 NaY,silicalite-1,NaY_H,CuY_H以及核壳分子筛的XRD晶型结构分析 |
| 7.4.3 酸处理前后NaY及NaY_H的~(27)Al固体核磁分析(~(27)Al MAS NMR) |
| 7.4.4 NaY, silicalite-1,NaY_H,CuY_H以及相应核壳分子筛的比表面积和孔径分析 |
| 7.4.5 NaY、NaY_H、CuY_H及核壳分子筛的SEM和TEM图像分析 |
| 7.4.6 NaY,NaY_H,Y_H-CuCl_2及核壳分子筛的元素分布及含量分析 |
| 7.4.7 不同Cu~(2+)离子源在NaY_H分子筛上的负载量分析 |
| 7.4.8 NaY, silicalite-1,NaY_H,CuY_H以及相应核壳分子筛吸附剂的红外光谱分析 |
| 7.5 NaY,silicalite-1,NaY_H,CuY_H以及相应核壳分子筛的脱硫性能分析 |
| 7.5.1 静态吸附脱硫活性分析 |
| 7.5.2 动态吸附脱硫活性分析 |
| 7.6 Silicalite-1在CuY_H分子筛表面成壳及核壳分子筛的吸附机理分析 |
| 7.7 本章总结 |
| 第8章 结论与展望 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 展望 |
| 论文创新点 |
| 参考文献 |
| 攻读博士期间发表论文情况 |
| 致谢 |
（5）低硅铝比ZSM-48分子筛合成和改性及正构十二烷临氢异构催化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 沸石分子筛概况 |
| 1.2.1 沸石分子筛简介 |
| 1.2.2 沸石分子筛结构 |
| 1.2.3 分子筛的合成 |
| 1.2.4 分子筛的应用 |
| 1.3 ZSM-48分子筛研究进展 |
| 1.3.1 ZSM-48结构特性 |
| 1.3.2 ZSM-48的制备及应用 |
| 1.3.3 ZSM-48分子筛的应用 |
| 1.4 正构烷烃临氢异构催化反应机理 |
| 1.4.1 经典双功能催化机理 |
| 1.4.2 环丙烷中间产物机理 |
| 1.4.3 择形催化机理 |
| 1.4.4 孔口和锁-钥机理 |
| 1.5 选题意义与研究内容 |
| 1.5.1 选题意义 |
| 1.5.2 研究思路 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 主要化学试剂及仪器设备 |
| 2.2 分子筛合成及催化剂制备 |
| 2.3 表征仪器及方法 |
| 2.3.1 物相表征 |
| 2.3.2 结构表征 |
| 2.3.3 形貌表征 |
| 2.3.4 酸性表征 |
| 2.3.5 元素表征 |
| 2.3.6 热重表征 |
| 2.3.7 光谱表征 |
| 2.4 催化剂性能测试 |
| 2.4.1 实验装置 |
| 2.4.2 临氢异构催化反应条件 |
| 2.4.3 产物分析 |
| 第三章 合成和改性低硅铝比ZSM-48分子筛及正十二烷临氢异构催化性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 低硅铝比ZSM-48分子筛合成及催化剂制备 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 催化剂晶体结构表征 |
| 3.3.2 催化剂酸性表征 |
| 3.3.3 催化剂表面形貌及金属粒径分布表征 |
| 3.3.4 催化剂结构性质表征 |
| 3.4 催化剂性能评价 |
| 3.5 多级孔ZSM-48分子筛合成及催化剂制备 |
| 3.6 多级孔ZSM-48分子筛表征 |
| 3.6.1 催化剂晶体结构表征 |
| 3.6.2 催化剂酸性表征 |
| 3.6.3 多级孔ZSM-48表面形貌表征 |
| 3.6.4 催化剂结构性质表征 |
| 3.7 催化剂性能评价 |
| 3.8 本章小结 |
| 第四章 合成Fe-ZSM-48和金属改性及其正十二烷临氢异构催化性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 ZSM-48分子筛合成及催化剂制备 |
| 4.2.1 合成Fe-ZSM-48分子筛 |
| 4.2.2 合成Fe-free-ZSM-48 分子筛 |
| 4.2.3 催化剂制备 |
| 4.3 催化剂表征 |
| 4.3.1 催化剂晶体结构表征 |
| 4.3.2 UV-vis光谱表征 |
| 4.3.3 催化剂元素分析 |
| 4.3.4 催化剂酸性表征 |
| 4.3.5 催化剂形貌表征 |
| 4.3.6 催化剂结构性质表征 |
| 4.4 催化剂性能评价 |
| 4.5 Ni/HZSM-48 催化剂的制备 |
| 4.6 催化剂表征 |
| 4.6.1 催化剂晶体结构表征 |
| 4.6.2 催化剂结构性质表征 |
| 4.7 催化剂性能评价 |
| 4.8 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 全文总结 |
| 5.2 工作展望 |
| 5.3 创新点 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（6）ZSM-23分子筛合成、改性及负载铂催化剂加氢异构性能（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 ZSM-23分子筛的研究背景 |
| 1.2.1 ZSM-23分子筛的结构 |
| 1.2.2 ZSM-23分子筛的合成及改性 |
| 1.2.3 ZSM-23分子筛的应用 |
| 1.3 加氢异构反应 |
| 1.3.1 加氢异构反应机理 |
| 1.3.2 加氢异构中的择形催化 |
| 1.3.3 加氢异构催化剂 |
| 1.3.4 十六烷加氢异构研究进展 |
| 1.4 本论文主要研究思路 |
| 2 实验总述 |
| 2.1 实验试剂及仪器设备 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器设备 |
| 2.2 表征 |
| 2.3 催化性能测试 |
| 3 不同模板剂体系ZSM-23分子筛的合成及加氢异构性能 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 不同模板剂体系合成ZSM-23 |
| 3.2.2 Pt/ZSM-23分子筛的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 不同模板剂体系ZSM-23的合成条件 |
| 3.3.2 不同模板剂体系合成样品的形貌及物理性质 |
| 3.3.3 不同模板剂体系合成样品的酸性 |
| 3.3.4 不同模板剂体系合成样品中Si和Al的存在状态 |
| 3.3.5 不同模板剂体系合成Pt/ZSM-23催化剂的加氢异构性能 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 阳离子对ZSM-23分子筛的合成及加氢异构性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 晶种辅助合成ZSM-23分子筛 |
| 4.2.2 无晶种合成ZSM-23分子筛 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 不同阳离子体系ZSM-23分子筛的合成 |
| 4.3.2 碱金属离子和晶种在ZSM-23合成中的作用 |
| 4.3.3 其它因素对SNNa合成的影响 |
| 4.3.4 不同阳离子体系合成样品的物理化学性质表征 |
| 4.3.5 不同阳离子体系制得催化剂的十六烷加氢异构性能 |
| 4.4 小结 |
| 5 Fe同晶取代ZSM-23分子筛的合成及加氢异构性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 硅铝型ZSM-23分子筛的合成 |
| 5.2.2 Fe同晶取代ZSM-23分子筛的水热合成 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 Fe同晶取代ZSM-23分子筛的合成及骨架Fe原子的确定 |
| 5.3.2 Fe同晶取代ZSM-23分子筛的物理性质 |
| 5.3.3 Fe同晶取代ZSM-23分子筛催化剂的TEM及酸性表征 |
| 5.3.4 Fe同晶取代ZSM-23分子筛的十六烷加氢异构性能 |
| 5.4 小结 |
| 6 非骨架Fe改性Fe/ZSM-23分子筛的制备及其加氢异构性能 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 ZSM-23分子筛的制备 |
| 6.2.2 离子交换法改性ZSM-23分子筛 |
| 6.2.3 改性后ZSM-23分子筛负载Pt型催化剂的制备 |
| 6.3 非骨架Fe改性常规ZSM-23分子筛催化剂 |
| 6.3.1 非骨架Fe改性常规ZSM-23分子筛催化剂的表征 |
| 6.3.2 非骨架Fe改性常规ZSM-23分子筛催化剂的加氢异构性能 |
| 6.4 非骨架Fe改性晶种无钠型ZSM-23分子筛催化剂 |
| 6.4.1 非骨架Fe改性晶种无钠型ZSM-23分子筛催化剂的表征 |
| 6.4.2 非骨架Fe改性晶种无钠型ZSM-23分子筛催化剂加氢异构性能 |
| 6.5 小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（7）磷酸（硅）铝超大孔分子筛的离子热合成、表征与催化性能初探（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 超大孔分子筛简介 |
| 1.2 超大孔分子筛的合成 |
| 1.2.1 杂原子掺杂法 |
| 1.2.2 大尺寸有机结构导向剂法 |
| 1.2.3 超分子模板法 |
| 1.2.4 共结构导向离子热合成法 |
| 1.3 超大孔分子筛的催化应用 |
| 1.3.1 催化裂化反应 |
| 1.3.2 烷基化反应 |
| 1.3.3 歧化/异构化反应 |
| 1.3.4 缩合反应 |
| 1.3.5 环氧化反应 |
| 1.3.6 甲醇制烃反应 |
| 1.4 本课题的研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂和实验设备 |
| 2.1.1 化学试剂 |
| 2.1.2 实验设备 |
| 2.2 分子筛材料的合成 |
| 2.3 表征方法 |
| 2.3.1 XRD |
| 2.3.2 比表面积和孔分布的测定 |
| 2.3.3 SEM |
| 2.3.4 TG-DTA热分析 |
| 2.3.5 核磁共振 |
| 2.3.6 NH_3-TPD |
| 2.3.7 CHN元素分析 |
| 2.3.8 ICP-OES |
| 2.3.9 分子筛催化剂中积碳物种确认 |
| 2.3.10 催化剂活性评价 |
| 第三章 离子热合成-CLO型超大孔磷酸铝分子筛过程中的共结构导向作用 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 以1,6-己二胺为co-SDA离子热合成DNL-1 |
| 3.2.1 HDA浓度的影响 |
| 3.2.2 晶化时间的影响 |
| 3.2.3 添加水的影响 |
| 3.3 以不同的季铵化合物为co-SDA离子热合成DNL-1 |
| 3.3.1 季铵化合物浓度的影响 |
| 3.3.2 结晶时间的影响 |
| 3.3.3 季铵化合物烷基链长的影响 |
| 3.4 LTA型磷酸铝分子筛的表征 |
| 3.4.1 SEM表征 |
| 3.4.2 ~1H→~(13)C CP/MAS NMR表征 |
| 3.4.3 TG-DTA热分析 |
| 3.5 -CLO型磷酸铝分子筛的表征 |
| 3.5.1 TG-DTA热分析 |
| 3.5.2 ~1H→~(13)C CP/MAS NMR表征 |
| 3.5.3 CHN元素分析 |
| 3.6 共结构导向离子热合成DNL-1的晶化路径 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 LTA和-CLO结构SAPO分子筛的离子热合成与表征 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 LTA结构磷酸铝分子筛的稳定性研究 |
| 4.3 -CLO结构磷酸铝分子筛的稳定性研究 |
| 4.4 SAPO-LTA分子筛的离子热合成与表征 |
| 4.4.1 XRD表征 |
| 4.4.2 SEM表征 |
| 4.4.3 氮气物理吸附表征 |
| 4.4.4 ICP-OES表征 |
| 4.4.5 ~(29)Si CP/MAS NMR表征 |
| 4.4.6 NH_3-TPD表征 |
| 4.4.7 ~1H→~(13)C CP/MAS NMR表征 |
| 4.4.8 ~(27)Al和~(31)P MAS NMR表征 |
| 4.5 SAPO-CLO分子筛的离子热合成与表征 |
| 4.5.1 XRD表征 |
| 4.5.2 SEM表征 |
| 4.5.3 ICP-OES表征 |
| 4.5.4 固体核磁表征 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 LTA和-CLO结构SAPO分子筛在甲醇制烃反应中的催化性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 SAPO-LTA分子筛在甲醇制烃反应中的催化性能研究 |
| 5.2.1 SAPO-LTA分子筛的甲醇制烃催化反应 |
| 5.2.2 XRD表征 |
| 5.2.3 GC-MS表征 |
| 5.2.4 SAPO-LTA分子筛再生后的催化性能 |
| 5.3 SAPO-CLO分子筛在甲醇制烃反应中的催化性能研究 |
| 5.3.1 SAPO-CLO分子筛的甲醇制烃催化反应 |
| 5.3.2 XRD表征 |
| 5.3.3 SAPO-CLO分子筛再生后的催化性能 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者和导师简介 |
| 附件 |
（8）甲醇选择性制对二甲苯ZSM-5分子筛催化剂研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 甲醇反应制对二甲苯生产途径 |
| 1.2.1 甲醇甲苯烷基化制对二甲苯工艺 |
| 1.2.2 甲醇转化制芳烃工艺 |
| 1.3 甲醇反应制对二甲苯反应机理 |
| 1.3.1 甲醇甲苯烷基化制对二甲苯反应机理 |
| 1.3.2 甲醇转化直接制对二甲苯反应机理 |
| 1.3.3 甲醇反应过程中对位选择性的影响因素研究 |
| 1.4 甲醇反应制对二甲苯反应催化剂研究进展 |
| 1.4.1 甲醇甲苯烷基化反应催化剂 |
| 1.4.2 甲醇转化直接制对二甲苯反应催化剂 |
| 1.5 存在的问题及今后发展 |
| 1.6 本文的研究思路及内容 |
| 第二章 实验方法 |
| 2.1 原料与试剂 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.2.1 多级孔ZSM-5分子筛催化剂的制备 |
| 2.2.2 Zn改性ZSM-5分子筛催化剂的制备 |
| 2.2.3 复合改性ZSM-5分子筛催化剂的制备 |
| 2.3 主要实验装置 |
| 2.4 产物分析方法 |
| 2.4.1 气体产物分析方法 |
| 2.4.2 液体产物分析方法 |
| 2.4.3 评价结果计算 |
| 2.5 催化剂表征方法 |
| 2.5.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.5.2 低温氮气吸脱附表征(BET) |
| 2.5.3 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.5.4 傅里叶变换—红外光谱(FT-IR) |
| 2.5.5 氨气吸脱附表征(NH_3-TPD) |
| 2.5.6 波长色散X射线荧光光谱分析(XRF) |
| 2.5.7 热重-差热分析(TG-DTA) |
| 2.5.8 紫外可见光漫反射(UV-vis DRS) |
| 2.5.9 X射线光电子能谱(XPS) |
| 第三章 高硅ZSM-5分子筛上甲醇甲苯烷基化制对二甲苯反应的研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 分子筛硅铝比的影响 |
| 3.2.1 分子筛催化剂的物化性质 |
| 3.2.2 不同硅铝比分子筛的甲醇甲苯烷基化反应性能 |
| 3.3 高硅ZSM-5分子筛催化甲苯甲基化反应性能的研究 |
| 3.3.1 分子筛催化剂的结构表征与性质 |
| 3.3.2 分子筛催化剂的酸性质 |
| 3.3.3 晶粒大小对催化择形性的影响 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 改性ZSM-5分子筛催化甲醇反应性能研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 反应条件对甲醇制芳烃反应结果的影响 |
| 4.2.1 反应温度的影响 |
| 4.2.2 质量空速的影响 |
| 4.2.3 载气流量的影响 |
| 4.3 ZSM-5催化剂组成的优化 |
| 4.3.1 分子筛硅铝比的考察 |
| 4.3.2 Zn负载量对甲醇转化制芳烃的影响 |
| 4.3.3 Zn改性ZSM-5分子筛的物性表征 |
| 4.4 复合改性Zn-Mg-P/ZSM-5分子筛选择性制对二甲苯 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 多级孔Zn-Mg-P/AT-ZSM-5分子筛催化MTPX研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 脱硅处理条件对ZSM-5分子筛上甲醇转化反应性能的影响 |
| 5.2.1 碱浓度的影响 |
| 5.2.2 碱处理时间的影响 |
| 5.2.3 碱处理温度的影响 |
| 5.3 改性多级孔分子筛上甲醇制芳烃反应性能的影响 |
| 5.3.1 分子筛催化剂的表征结果 |
| 5.3.2 分子筛催化剂的甲醇制对二甲苯反应结果 |
| 5.3.3 多级孔分子筛催化剂反应再生周期的考察 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 掺杂ZSM-5分子筛的合成及MTPX反应性能的研究 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 不同Zn掺杂量的影响 |
| 6.2.1 合成条件的优化 |
| 6.2.2 不同Zn掺杂量对分子筛酸性质的影响 |
| 6.2.3 不同Zn掺杂量分子筛的甲醇制芳烃反应性能 |
| 6.3 不同Zn源的影响 |
| 6.3.1 不同Zn源ZSM-5分子筛的表征结果 |
| 6.3.2 不同Zn源分子筛中Zn的分布状态 |
| 6.3.3 不同Zn源分子筛的甲醇制芳烃反应性能 |
| 6.4 改性Zn掺杂分子筛催化甲醇直接制对二甲苯的研究 |
| 6.5 小结 |
| 第七章 纳米ZSM-5分子筛及催化剂MTPX反应性能研究 |
| 7.1 前言 |
| 7.2 纳米分子筛的表征结果 |
| 7.3 纳米ZSM-5分子筛及催化剂的MTPX反应结果 |
| 7.4 小结 |
| 结论及工作展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（9）分子筛内孤立金属活性位点的构筑与催化应用（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 第一节 沸石分子筛概述 |
| 1.1.1 沸石分子筛的结构 |
| 1.1.2 沸石分子筛的合成 |
| 第二节 金属负载型分子筛催化材料 |
| 1.2.1 金属负载型分子筛催化材料简介 |
| 1.2.2 金属负载型分子筛催化材料的制备 |
| 第三节 构筑孤立金属位点的分子筛催化材料 |
| 1.3.1 骨架杂原子分子筛 |
| 1.3.2 分子筛封装贵金属纳米簇 |
| 1.3.3 分子筛结构限域过渡金属位点 |
| 第四节 选题意义及研究内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 实验部分 |
| 第一节 实验试剂及仪器 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 第二节 催化材料的表征 |
| 第三章 Pb-Beta分子筛的合成及其催化环氧化合物胺解反应 |
| 第一节 引言 |
| 第二节 催化剂的制备与评价方法 |
| 2.2.1 Pb-Beta分子筛的制备 |
| 2.2.2 环氧化合物胺解反应评价方法 |
| 第三节 Beta分子筛骨架中Pb物种的引入及其催化性能研究 |
| 2.3.1 分子筛骨架结构Pb物种的引入 |
| 2.3.2 Pb-Beta分子筛中Pb物种的存在状态 |
| 2.3.3 Pb-Beta的酸性特征 |
| 2.3.4 Pb-Beta分子筛的催化性能 |
| 第四节 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 Pd_n@MFI分子筛的合成及其糠醛加氢催化转化性能 |
| 第一节 引言 |
| 第二节 Pd_n@MFI分子筛的合成及催化应用 |
| 4.2.1 Pd_n@MFI分子筛的制备 |
| 4.2.2 催化应用评价方法 |
| 第三节 Pd_n@MFI分子筛中Pd纳米颗粒的存在状态和载体性质探究 |
| 4.3.1 Pd_n@MFI分子筛的物化性质 |
| 4.3.2 Pd_n@MFI分子筛中Pd纳米颗粒的存在状态 |
| 第四节 Pd_n@MFI分子筛催化性能的研究 |
| 4.4.1 Pd_n@MFI对糠醛加氢催化转化反应的选择性调控 |
| 4.4.2 Pd_n@MFI分子筛催化性能差异的解释 |
| 第四节 本章小节 |
| 参考文献 |
| 第五章 Ni@CHA分子筛的合成及其乙炔选择催化加氢性能 |
| 第一节 引言 |
| 第二节 Ni@CHA分子筛的合成及催化性能评价方法 |
| 5.2.1 Ni@CHA分子筛的制备 |
| 5.2.2 乙炔加氢催化反应评价方法 |
| 第三节 Ni@CHA的物相特征及Ni物种的稳定存在状态 |
| 5.3.1 Ni@CHA的基本物相信息 |
| 5.3.2 分子筛中Ni物种的配位环境探究 |
| 第四节 Ni@CHA的催化性能及其催化机理的探究 |
| 5.4.1 Ni@CHA分子筛催化性能研究 |
| 5.4.2 乙炔选择性加氢反应的催化机理探究 |
| 第五节 本章小节 |
| 参考文献 |
| 第六章 全文总结 |
| 个人简历及博士期间研究成果 |
| 致谢 |
（10）取向MFI型分子筛膜的气体分离与择形催化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 分子筛概述 |
| 1.2.1 分子筛 |
| 1.2.2 MFI型分子筛 |
| 1.3 分子筛膜研究进展 |
| 1.3.1 分子筛膜 |
| 1.3.2 分子筛膜的合成方法 |
| 1.3.3 分子筛膜的应用 |
| 1.4 取向MFI型分子筛膜的研究进展 |
| 1.4.1 取向MFI型分子筛膜 |
| 1.4.2 取向MFI型分子筛膜的制备 |
| 1.4.3 Langmuir-Blodgett(LB)法概述 |
| 1.4.4 取向MFI型分子筛膜的气体分离性能 |
| 1.4.5 取向MFI型分子筛膜的择形催化性能 |
| 1.5 论文选题依据及主要研究内容 |
| 第二章 实验试剂及表征方法 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 材料的表征 |
| 2.3.1 核磁共振仪 |
| 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.3 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.4 紫外漫反射光谱衍射仪(UV-Vis) |
| 2.3.5 傅里叶红外光谱衍射仪(FT-IR) |
| 2.4 分子筛膜气体分离性能评价 |
| 2.5 分子筛膜择形催化性能评价 |
| 第三章 取向silicalite-1分子筛膜的合成及气体分离性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 载体制备及其预处理 |
| 3.2.2 silicalite-1分子筛晶粒的合成 |
| 3.2.3 silicalite-1分子筛晶粒的改性及组装 |
| 3.2.4 silicalite-1分子筛膜的制备 |
| 3.2.5 silicalite-1分子筛膜气体分离性能测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 多孔氧化铝载体的表征 |
| 3.3.2 silicalite-1分子筛晶粒的物性分析 |
| 3.3.3 取向silicalite-1分子筛晶种层的表征分析 |
| 3.3.4 不同条件对silicalite-1分子筛膜质量的影响 |
| 3.3.5 取向silicalite-1分子筛膜的气体分离性能评价 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 取向TS-1分子筛膜的合成及气体分离性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 TS-1分子筛晶粒的合成 |
| 4.2.2 TS-1分子筛膜的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 TS-1分子筛晶粒的物性分析 |
| 4.3.2 取向TS-1分子筛晶种层的表征分析 |
| 4.3.3 不同方法对取向TS-1分子筛膜制备的影响 |
| 4.3.4 取向TS-1分子筛膜的气体分离性能评价 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 取向ZSM-5分子筛膜的合成及气体分离与择形催化性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 dimer-TPABr模板剂的合成 |
| 5.2.2 ZSM-5分子筛膜的制备 |
| 5.2.3 ZSM-5分子筛膜的缺陷修复 |
| 5.2.4 ZSM-5分子筛膜择形催化性能测试 |
| 5.3. 结果与讨论 |
| 5.3.1 dimer-TPABr模板剂的结构表征 |
| 5.3.2 不同条件对取向ZSM-5分子筛膜质量的影响 |
| 5.3.3 取向ZSM-5分子筛膜的气体分离性能评价 |
| 5.3.4 取向ZSM-5分子筛膜的择形催化性能评价 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 个人简介 |
四、DG型分子筛择形催化性能的研究（论文参考文献）
- [1]核@壳结构分子筛催化剂的制备及其在碳一化学反应中应用的研究进展[J]. 谭亚南,王大军,谢春蓉,曾桂英,李欣. 天然气化工（C1化学与化工）, 2021(S1)
- [2]改性CsX分子筛上甲苯侧链烷基化制苯乙烯的研究[D]. 张翔. 西北大学, 2020(02)
- [3]核壳MFI催化材料的合成以及苯与乙烯择形乙基化性能研究[D]. 马翀玮. 华东理工大学, 2020(01)
- [4]择形吸附脱除甲基叔丁基醚中二甲基二硫醚Y@Silicalite-1核壳结构复合分子筛吸附剂的制备、表征及其性能研究[D]. 杨超. 华东理工大学, 2020(01)
- [5]低硅铝比ZSM-48分子筛合成和改性及正构十二烷临氢异构催化性能研究[D]. 向江南. 太原理工大学, 2020
- [6]ZSM-23分子筛合成、改性及负载铂催化剂加氢异构性能[D]. 陈玉晶. 大连理工大学, 2019(01)
- [7]磷酸（硅）铝超大孔分子筛的离子热合成、表征与催化性能初探[D]. 林宇彤. 北京化工大学, 2019(06)
- [8]甲醇选择性制对二甲苯ZSM-5分子筛催化剂研究[D]. 张娇玉. 中国石油大学(华东), 2019(01)
- [9]分子筛内孤立金属活性位点的构筑与催化应用[D]. 柴玉超. 南开大学, 2019(05)
- [10]取向MFI型分子筛膜的气体分离与择形催化性能研究[D]. 苏美慧. 宁夏大学, 2017(02)