一、O_2/CO_2方式下钙基吸收剂在脱硫过程中微观结构变化的研究(论文文献综述)
胡俊鹏[1](2021)在《氧化钙高温脱除生活垃圾热处理过程中含氯酸性气体的实验研究》文中提出城市生活垃圾产量的逐年增加,给我国的环境、资源等各方面都带来了巨大的压力,垃圾焚烧发电技术由于在减量化、无害化、资源化等方面的优势在我国得到了迅速的发展。但我国的城市生活垃圾成分复杂,含氯量高,在焚烧过程中产生的HCl等酸性气体会带来高温腐蚀、二次污染等问题,会制约其在经济和环保方面的优势和发展。虽然炉后的烟气净化处理系统在一定程度上能使烟气排放达到日益严格的标准,但HCl等酸性气体的存在仍然对蒸汽参数的造成了限制,并且参与了二恶英的生成。因此,进行炉内协同脱除HCl等酸性气体的研究,能为更加高效清洁的解决生活垃圾问题提供可能。然而钙基吸收剂对于不同酸性气体协同脱除的机理以及相互影响比较复杂,在此方面的研究相对不足,因此在这方面进行进一步的研究和探索具有一定的工程意义和经济潜力。本文首先通过热力学模拟软件Fact Sage,初步探究了氧化钙与垃圾热处理过程的烟气在温度、组分、反应比例等方面的规律。结果显示几种酸性气体与Ca O的结合能力可归纳为SO2>HCl>CO2,其产物的稳定性也基本一致,但HCl与CO2在600℃~800℃的竞争性出现了一个反转。而在气化气氛中,HCl对应产物Ca Cl2的分解温度由焚烧气氛下的800℃左右提高到了950℃,说明了在气化还原性条件下,Ca O对于HCl的吸收固定效果更好。在氧化钙与氯化氢的气固反应机理方面进行了相应的热力学计算和动力学分析,梳理了收缩的未反应核模型。进行了Ca O吸收HCl的实验,当反应温度从650℃升至850℃时,对HCl的吸收量由312.2mg/g-Ca O降低到了217.8mg/g-Ca O,符合热力学模拟的结果。反应初始阶段的吸收速率基本相同,均在3.0 mg/g-Ca O·min左右,根据实验数据和规律定义了一个临界钙氯比Ca:Cl=6.76:1,当钙氯比大于这个比值时,继续增加钙氯比不会对初始的反应速率产生影响。结合了实验数据对模型进行拟合,确定了化学反应控制和产物层扩散控制是该反应过程初始阶段和最终阶段的关键机制,计算得出了相关动力学参数。随着温度由650℃升至850℃,用以表征产物层抗扩散性与化学反应抗性强弱的θ2由7.42降低到了4.19,说明随着温度的升高,化学反应控制的影响效果有一定增强,但产物层扩散的影响仍占主要。在固定床反应系统中进行了不同酸性气体的协同吸收实验,发现仅当HCl-SO2或HCl-CO2与氧化钙发生协同吸收反应,SO2、CO2对高温段HCl的吸收均表现出一定的抑制作用,且850℃时的吸收效果均优于750℃。而当采用模拟烟气,HCl、SO2、CO2等同时与Ca O发生反应时,Ca O对HCl的吸收转化率接近了Ca O对HCl单独吸收时的水平。通过对阶段性复现实验的产物进行SEM、BET等检测分析,明确了产物层形态结构的生长变化。结合文献分析明确了在焚烧气氛下进行高温脱除含氯酸性气体时,CO2对于孔隙活性位点的促进作用以及硫酸化产物及其共熔物对氯化产物的包裹保护作用,促进了HCl的进一步吸收,展现了高温脱氯潜力和优势。通过对该组实验数据与动力学模型的拟合,也发现了产物层扩散控制效果的增强。在850℃下进行了烟气氯硫比、吸收剂种类等其他参数对于高温脱除含氯烟气影响的实验,指出了钙基吸收剂的在高温下脱除含氯酸性气体的关键因素,为后续的研究提供参考。
陈璐菡[2](2020)在《腐植酸盐改性钙基循环捕集CO2的特性研究》文中认为钙基吸收剂法捕集CO2是碳捕集技术中具有前景的技术之一,但是该技术中钙基吸收剂的活性随循环反应次数的增加而降低,影响了钙基吸收剂法在碳捕集技术中的工业化应用。本文以黄腐酸和腐植酸钠为添加剂对吸收剂CaO进行改性,深入研究了改性吸收剂的循环反应特性,探索黄腐酸和腐植酸钠改性吸收剂CaO的机理。本文考察了不同制备方法对吸收剂碳酸化性能的影响,选取最佳制备方法分别制备黄腐酸改性吸收剂和腐植酸钠改性吸收剂。利用常压固定床反应器研究煅烧温度、碳酸化温度、碳酸化时间、碳酸化气氛中CO2浓度和掺杂量等因素对改性吸收剂碳酸化性能的影响。改性吸收剂在最佳反应条件下进行循环碳酸化反应,研究其循环反应特性,并结合XRD、SEM和BET等测试分析,探究改性吸收剂的微观特性,探索改性吸收剂的改性机理。改性吸收剂的制备方法及碳酸化性能的研究。通过试验考查了物理掺杂法、水合法和水蒸气活化法三种制备方法对改性吸收剂碳酸化性能的影响,结果表明,制备方法对改性吸收剂的碳酸化性能的影响较大,制备方法的优劣顺序为物理掺杂法<水蒸气活化法<水合法。物理掺杂法制备改性吸收剂是颗粒间简单的混合,不能激发腐植酸的改性作用。水蒸气活化法制备改性吸收剂,在一定程度上可以提高钙基吸收剂的碳酸化转化率,但是碳酸化反应稳定性能不理想。水合法制备改性吸收剂改变了CaO的结构,有效地提高了钙基吸收剂碳酸化性能。黄腐酸为添加剂改性CaO循环碳酸化特性的研究。首先,通过试验考查了循环碳酸化反应过程中不同因素的影响,结果表明,循环碳酸化反应的最佳条件为:煅烧反应阶段(850℃,20min,100%N2);碳酸化反应阶段(700℃,20min,15%CO2、85%N2),黄腐酸最佳掺杂量为1wt%。其次,在以上条件下进行循环碳酸化试验,试验结果表明,黄腐酸改性吸收剂的第1次和第20次循环反应碳酸化转化率和分别为0.88g/g和0.48g/g,与未添加黄腐酸的吸收剂相比,碳酸化转化率分别高了17.3%和220%。最后,XRD、BET和粒径分析结果表明,添加黄腐酸后CaO的孔容增大至0.21cm3/g,颗粒粒径变小,比表面积可达到89.55m2/g,经过20次循环反应,CaO颗粒表面有轻微团聚烧结现象,孔容减小至0.11cm3/g,比表面积仍可达到59.74m2/g。腐植酸钠为添加剂改性CaO循环碳酸化特性的研究。首先,通过试验考查了循环碳酸化反应过程中不同因素的影响,结果表明,循环碳酸化反应的最佳反应条件为:煅烧反应阶段(800℃,20min,100%N2);碳酸化反应阶段(700℃,20min,15%CO2、85%N2),腐植酸钠最佳掺杂量为7wt%。其次,在以上条件下进行循环碳酸化试验,试验结果表明,腐植酸钠改性吸收剂的第1次和第20次循环反应碳酸化转化率分别为0.81g/g和0.40g/g,与未添加腐植酸钠的吸收剂相比,碳酸化转化率分别高了44.6%和110.5%。最后,XRD、BET和粒径分析结果表明,添加腐植酸钠后CaO颗粒平均孔径为14.89nm,粒径变小,比表面积可达到33.71m2/g,经过20次循环反应,CaO颗粒平均孔径减小至5.37nm,颗粒表面有团聚现象,比表面积为13.93m2/g。黄腐酸和腐植酸钠为添加剂改性CaO的机理研究。结果表明,黄腐酸和腐植酸钠中的自由基团对Ca2+具有螯合和离子交换的作用,增加了CaO的比表面积、孔容和孔径,因此,提高了CaO的碳酸化性能。黄腐酸的脱羧反应增加了CaO的碱性点位,利于CO2的吸收和扩散。腐植酸钠中的Na+促使CaO表面产生凹陷,虽然增大了CaO的表面积,但是促进了颗粒融合现象的发生,导致腐植酸钠改性吸收剂的循环反应稳定性较黄腐酸改性吸收剂略差。
方冬东[3](2020)在《改性钢渣钙基材料碳捕集特性实验研究》文中研究表明随着全球工业化的快速发展,化石燃料燃烧形成的大量CO2排放造成全球变暖日益加剧。高温钙基循环捕集CO2方法是目前最具有发展潜力的CO2捕捉技术之一。钢渣是钢铁行业中的大宗固体废弃物,综合利用率较低,钢渣中含有高达40-50%钙元素,具有作为钙基吸收剂循环捕集CO2潜力。但钢渣整体结构致密,含钙物相多以固熔体形式存在,直接吸收CO2能力较弱。钙基吸收剂多次循环后易发生严重的高温烧结,引起吸收剂的捕集能力快速降低。这两个方面限制了钢渣的综合利用以及使用其捕集CO2的效果。为提高钢渣吸收CO2的反应性能和循环稳定性,本文从以下四个层面依次开展研究:(1)利用醋酸浸取剂间接改性制备钢渣钙基CO2吸收剂,理论结合实验研究了醋酸间接浸取参数对吸收剂中元素含量的影响,分析了钢渣醋酸浸取过程对吸收剂元素含量的调控机理;(2)在固定床反应器上探究了钢渣酸浸改性制备的钙基吸收剂循环捕集CO2能力;(3)引入介孔材料对钢渣钙基吸收剂进行改性,研究了改性对钢渣钙基吸收剂捕集CO2特性的影响,及其提高吸收剂循环稳定性的作用机理;(4)应用预测模型对钢渣钙基材料长循环下的碳酸化转化率进行了预测。根据热力学计算,钢渣矿物相成分中大部分含钙物相在常温下能够与醋酸自发进行反应。通过设计正交实验,综合Ca、Fe、Si、Al、Mg、Mn六种元素在样品中的含量极差分析,结果表明酸浓度和液固比是影响元素含量的显着因素,在低酸浓度和液固比的条件下,钢渣酸浸后有利于吸收剂中钙元素含量的提升。通过分析钢渣醋酸浸出过程表明,反应过程溶液体系中酸量可以调控铁、硅元素的浸出,提高吸收剂中钙元素的含量。在固定床反应器上对钢渣钙基吸收剂进行循环捕集CO2实验研究,钢渣钙基吸收剂中除钙以外元素含量上升会降低吸收剂的吸收CO2能力,铝、镁等元素有利于吸收剂的抗烧结,硅、铁元素加速吸收剂的烧结,通过醋酸改性过程中的元素调控,可提高钢渣钙基吸收剂的碳捕集能力和循环稳定性,优化工况下的钢渣钙基吸收剂初始碳捕集能力为0.61 g CO2/g-absorbent,20次循环后性能衰减率为52.46%,较市售分析纯氧化钙性能更优。结合介孔分子筛技术,使用优选的钢渣钙基吸收剂,通过非水合成溶剂挥发诱导自组装方法制备改性钢渣钙基吸收剂,钛酸四丁酯水解使钢渣钙基吸收剂中形成了均匀分布的非晶形Ti O2,并且在吸收剂颗粒表面形成了具有介孔孔道的包覆层,由于煅烧后形成Ca Ti O3在吸收剂中的间隔作用,有效减少钙基吸收剂在高温下的烧结和融合,吸收剂活性衰减明显降低,经过20次循环吸收CO2后最好的吸收量仍有0.44 g CO2/g-absorbent,有效提高钢渣钙基CO2吸收剂的循环吸收性能,显着加强钙基吸收剂的在循环吸收CO2过程中的稳定性。使用描述钙基循环捕集CO2过程中吸收剂碳酸化转化率衰减模型XN=(1/(1/(1-Xr)+kN)+Xr)×(1+kD)可以很好对长循环下钢渣钙基材料失活变化进行预测模拟。对钢渣钙基吸收剂经过150循环捕集CO2过程模拟发现,当吸收剂中含有较多Al、Mg、Mn等元素时,经过长循环后钢渣钙基吸收剂的循环稳定性较商品分析纯Ca O循环稳定性好;介孔钛改性的钢渣钙基吸收剂碳酸化转化率经过150次循环后变化很小,吸收剂的循环稳定性得到大幅提升。
刘伟[4](2020)在《锌冶炼烟气汞及SO3干式捕集技术研究》文中认为我国是世界上最大的锌生产和消费国,2017年我国锌产量近622万吨,占全球锌总产量的44.8%。由于锌矿中汞含量相对较高,导致锌冶炼过程汞污染受到高度关注。锌冶炼过程产生的烟气中含有高浓度二氧化硫(SO2)及不同形态的汞,同时伴有较高浓度三氧化硫(SO3)。烟气汞若处置不当,容易进入其他介质而产生二次污染;而烟气中SO3是污酸产生的根本原因,且汞的存在加剧其治理难度。随着有色金属冶炼行业污染物排放标准的日趋严格,锌冶炼烟气汞和SO3的控制已成为行业亟待解决的难题。本文以锌冶炼烟气作为治理对象,针对锌冶炼烟气汞污染严重,同时SO3浓度较高导致污酸产量大的特征,提出了烟气汞及SO3干式捕集的控制策略。以难处置的零价汞(Hg0)为控制重点,创新性地提出了利用锌冶炼原料闪锌矿改性作为汞吸附剂回收Hg0的方法,筛选并优化了吸附材料;在研究利用常规镁基或钙基碱性物质为吸附剂的基础上,重点研究利用Zn O用作吸附剂,对SO3进行资源化回收的新方法;最后在制酸前建立了烟气汞及SO3干式捕集中试装置,推进工程化应用。本研究主要结果如下:(1)锌冶炼污染物排放特征研究表明,锌矿经过沸腾炉焙烧后,总焙砂(焙砂+除尘灰)的产率约为89.1%,10.9%的物质进入到烟气中。其中,硫进入固相的比例为14.2%,其余硫主要以SO2和SO3的形式进入烟气中,SO3浓度约0.3-0.4%。97.8%的汞进入烟气中,烟气中汞浓度达到10000μg/m3以上,以Hg0为主。污控设备中,湿法洗涤和电除雾组合工艺对汞和SO3的脱除贡献率最高,分别有66.5%的汞和98.3%的SO3在此工艺中形成含汞污酸。此外,28.5%的汞进入硫酸工序中,0.8%的汞直接排放至大气中。(2)天然闪锌矿(ZnS)的Hg0吸附容量低于0.8 mg/g,为了进一步提高Hg0吸附性能,分别通过Se和Co阴阳离子掺杂的方法制备了一系列的改性闪锌矿。实验结果表明,Se和Co的掺杂均明显提高ZnS的Hg0吸附性能。ZnSe0.7S0.3在125℃下反应2 h时依然具有近100%的效率。Zn-S-Se表面存在表面活性硒(Se2+和Se0)和活性硫两类活性位,最终Hg0以Hg Se和Hg S的形式存在。此外,SO2和Hg0可以促进表面Se2+转化为Se0,强化Hg0的吸附。Co0.2Zn0.8S的Hg0吸附容量在50%穿透时高达46.01 mg/g。Co掺杂使闪锌矿表面产生活性组分Sn2-和Co3+,能够氧化Hg0生成Hg S。闪锌矿表面的Hg S在250℃热处理时分解产生高浓度Hg0,从而实现汞的富集回收。(3)将冶炼原料CuS引入吸附Hg0的研究,CuS的Hg0吸附容量高达50.17 mg/g(50℃,50%穿透条件下)。CuS表面含有大量Cu2+和S22-活性位均可将Hg0氧化,并以Hg S形式稳定吸附于材料表面。基于此活性位点机制,进一步提出了利用Cu(NO3)2浸泡方式对闪锌矿进行界面活化方法。Cu2+在接触ZnS晶格时将S2-氧化为对Hg0有良好氧化能力的S22-,从而提高闪锌矿的Hg0吸附性能:活化天然闪锌矿的Hg0吸附容量从1.1增长到2.0 mg/g,活化ZnS的Hg0吸附容量可达3.6mg/g(约为改性前的12倍)。此外,Cu2+活化ZnS吸附Hg0具有良好的抗SO2和H2O性能。脱附后的吸附剂经过Cu2+活化再生处理实现吸附剂的循环利用。(4)采用干式捕集技术对SO3进行脱除,将Zn O、常规钙基和镁基碱性物质作为吸收剂,探究其对SO2和SO3的脱除规律和选择性。实验结果表明,Zn O基本不吸收SO2,SO3脱除效率比Ca CO3高,在200-350℃下选择性最高,并且随着温度的降低,SO3选择性越高。对于优选的Zn O吸收剂,研究了温度、SO3浓度和水蒸气对SO3吸收性能的影响规律。结果表明,在150-350℃范围内,温度升高,Zn O的SO3脱除效率增大。当烟气中加入水蒸气,SO3脱除效率明显提高,水蒸气可促进SO3转变为H2SO4,使反应机制发生改变。尤其在150℃下,SO3脱除效率增加最明显,且高于350℃下的SO3脱除效率。因此,提出烟气降温强化SO3脱除的方法。(5)基于固定床实验和理论研究结果,建立了干式捕集汞及SO3的中试装置,在实际烟气条件下开展汞和SO3的脱除研究。中试试验结果表明,烟气降温对SO3脱除有明显促进作用。将CuS与Zn O混合制备成复合吸收剂,在最佳操作工艺参数下(烟气量3500 m3/h,烟气温度180℃,吸收剂/SO3摩尔比0.74,停留时间0.5 s),SO3脱除效率达到32.6%,总汞脱除效率达到43.2%。中试试验取得了预期效果,为汞及SO3干式捕集技术的优化和推广应用奠定了基础。
白雅静[5](2020)在《循环流化床燃烧条件下CaO及硅钙水合脱硫剂脱硫特性实验研究》文中研究表明循环流化床(CFB)燃烧是一种新型的清洁煤燃烧技术,炉内脱硫成本低,脱硫效率高,但石灰石的钙利用率较低,因此研究钙基脱硫剂的脱硫机理以及开发高性能水合脱硫剂具有重要意义。本文模拟循环流化床的工作条件,在热重分析实验系统上进行脱硫特性实验,研究了两种CaO样品(商业CaO和Ca CO3煅烧得到的CaO)转化率的关键影响因素,并探究制备变量对硅(硅藻土和稻杆灰)钙水合脱硫剂比表面积及转化率的影响规律。基于实验研究和动力学理论,获得温度(800-950oC)、SO2浓度(1000-4000ppm)、CO2浓度(0-45%)以及粒径(0.053-0.25 mm)对两种CaO样品转化率及动力学特性的影响规律。结果表明:随着SO2浓度和温度的增加,两种CaO样品的转化率均增加;随着CO2浓度和粒径的增加,Ca CO3煅烧得到的CaO的转化率减小。850oC时,当SO2浓度从1000 ppm增加到4000 ppm,商业CaO的转化率增加了约37%,Ca CO3煅烧得到的CaO的转化率增加了58%左右。一定工况下,Ca CO3煅烧得到的CaO的转化率大于商业CaO,如在900oC、2000 ppm SO2时,前者的转化率比后者高约68%。且脱硫过程呈现两个反应阶段:化学反应控制阶段和产物层扩散控制阶段。未反应核收缩模型可较好地描述两种CaO样品转化率随时间的变化情况。商业CaO和Ca CO3煅烧得到的CaO化学反应控制阶段的活化能(Ea)分别为10.17和6.43 k J/mol,产物层扩散阶段的活化能(Ep)则分别为136.77和96.62 k J/mol,即产物层扩散阶段的活化能远远大于化学反应控制阶段。在水合脱硫剂制备实验中得到了水合时间(2-12 h)、硅藻土/CaO和稻杆灰/CaO质量比(0:5-5:5 g/g)以及水合温度(45-85oC)对硅藻土/CaO和稻杆灰/CaO水合脱硫剂比表面积和转化率的影响规律。制备条件为4 h、1:5 g/g、65oC的硅藻土/CaO水合脱硫剂样品具有最高的转化率,为0.61,约是CaO的2倍;制备条件为4 h、2:5 g/g、65oC的稻杆灰/CaO水合脱硫剂样品具有最高的转化率,为0.66,约是CaO的2.3倍。在750-900oC温度范围内,硅藻土/CaO(D6)和稻杆灰/CaO水合脱硫剂(R4)样品在化学反应控制阶段的活化能分别为6.74和4.71k J/mol,均小于商业CaO(36.09 k J/mol)。一般来说,比表面积越大,水合脱硫剂的转化率越大,但转化率不只和比表面积有关,跟孔体积和孔径分布也有一定关系。本文研究可以为进一步研究循环流化床条件下钙基脱硫剂脱硫性能及开发高效脱硫剂提供基础数据和理论支撑。
卿梦霞[6](2019)在《燃煤烟气SO3与硫酸氢铵生成机理研究》文中指出SO3是燃煤烟气中SO2进一步氧化的产物,给大气环境与电厂运行带来严重危害。我国燃煤电厂普遍采用选择性催化还原(SCR)脱硝技术,V2O5-WO3/TiO2催化剂是烟气脱硝过程使用的主流催化剂,会导致SO2催化氧化生成SO3。课题以SCR脱硝催化剂上SO3生成机理与控制方法为主要研究对象,研究多种复杂条件下SO3生成特性,揭示SO2催化氧化生成SO3的化学反应路径;研究SO3与NH3反应生成NH4HSO4(ABS)的机理,阐明ABS演化路径;研究采用碱基吸收剂吸收SO3的SO3脱除方法,为燃煤电厂SO3控制方法提供理论基础。课题主要研究内容如下:搭建专用的固定床反应系统与原位红外测试系统,结合程序升温脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱等测试方法,研究了H2O/CO2/NO/NH3等烟气组分对催化剂表面SO3生成特性的影响与机理,揭示了催化剂表面SO3生成转化路径。催化剂组分V对SO3的生成具有促进作用,SO2的反应级数为0.52,O2浓度大于1.5%后,O2的反应级数为0,反应活化能为118 KJ/mol。低浓度H2O与CO2会提高SO2吸附与表面吸附氧比例从而有利于SO3生成;高浓度H2O会抑制SO2吸附,高浓度CO2会导致催化剂表面吸附氧比例下降,从而导致SO3生成率降低。NO与NH3会提高催化剂表面吸附氧比例,促进SO2吸附,从而促进SO3生成。SO3生成路径Ⅰ:大部分SO2会吸附在催化剂表面并与V5+-OH反应生成中间产物VOSO4,路径Ⅱ:一部分的SO2吸附在催化剂表面后会与V5+-OH反应生成HSO4-,两种路径生成的中间产物会进一步与催化剂反应生成SO3。O2存在会促进反应进行,但不会改变反应路径。采用等体积浸渍法与原位反应生成法在催化剂表面负载不同含量的ABS/AS,使用X射线衍射、傅里叶红外光谱与热重-质谱分析(TG-MS)等实验手段研究了ABS在催化剂表面的沉积、分解特性。ABS首先沉积在催化剂的微孔结构中,随后在较大孔隙内沉积,造成催化剂比表面积、孔容降低,平均孔径显着增加。ABS在催化剂表面生成后,其中NH4+在催化剂表面主要以NH2,配位吸附在Lewis酸性位上的NH3以及吸附在Bronsted酸性位上的NH4+等形式存在,HSO4-在催化剂表面后会有部分转化为硫酸根离子。ABS沉积在催化剂表面后吸附的NH4+会与NO发生反应,有利于NO脱除;此外ABS转化形成的在催化剂表面可能形成酸性位,有利于气体中NH3在催化剂表面的吸附,进而促进NO脱除。ABS在催化剂表面会衍化为多种物质,呈多段分解特性,在催化剂上分解温度高于纯ABS分解温度,分解温度随ABS沉积量增加向更高方向移动。搭建专用的模拟空预器多段控温反应系统,在不同的SO3与NH3浓度以及不同SO3:NH3条件下进行ABS生成与沉积实验,采用X射线衍射、傅里叶红外光谱与热重等实验手段研究了ABS的沉积、分解特性。烟气中SO3与NH3浓度增加会促进低温条件下空预器中ABS生成,且会提高ABS初始生成温度。不同SO3与NH3浓度条件下,高温段390-300℃生成物均为ABS,在初始生成位置以液态形式沉积;高温段300-296℃、296-223℃上生成物ABS均以白雾状沉积。低温段生成物与SO3:NH3有关,SO3:NH3为2:1,低温段223-185℃、185-131℃上生成物为H2O、H2SO4与少量NH4HSO4混合物,生成物以密集小液滴的形式沉积在反应器表面;SO3:NH3为1:1与1:2,低温段主要生成物为(NH4)2SO4,含有少量(NH4)3H(SO4)2,生成物以白雾状沉积。高温段生成物分解特性曲线与纯硫酸氢铵分解特性曲线基本一致。SO3:NH3为2:1,低温段上生成物在300℃之前基本分解完成,SO3浓度越低、沉积温度越低时生成物含H2O量越高,越易分解。SO3:NH3为1:1与1:2时,低温段生成物的分解特性曲线与纯硫酸铵分解特性曲线基本一致。在固定床反应系统中,选用钾基、钠基与钙基等碱基吸收剂对SO3进行脱除,在不同的碱基吸收剂与SO3化学当量比、反应温度等条件下进行SO3脱除实验,揭示不同反应条件下吸收剂对SO3的脱除特性,建立吸收剂脱除SO3的吸收反应动力学模型。不同碱基吸收剂对SO3的脱除效率从高到低顺序为钾基吸收剂>钠基吸收剂>钙基吸收剂,其中K2CO3>KCl>倍半Na2CO3>Na2CO3>NaCl>CaCO3>Ca(OH)2>CaCl2>CaO。SO2会明显降低吸收剂对SO3的脱除效率,反应温度与化学当量比的升高会提高SO3脱除效率,吸收剂物理孔隙结构的增加有利于SO3的脱除。碱基吸收剂吸收SO3的反应动力学模型为Bangham孔道扩散模型。
王志鹏[7](2019)在《NOx和SO2在Ca(OH)2表面脱除机理与应用研究》文中研究说明低温同时脱硫脱硝技术是在半干法脱硫基础上,实现NOx和SO2的协同脱除,为此需要详细研究NOx、SO2在Ca(OH)2等吸收剂表面的脱除反应路径且要提高协同脱除效率,以此为背景本文研究了NOx、SO2协同脱除过程气固反应机制。首先通过原位漫反射装置测定Ca(OH)2和NOx、SO2反应的产物的光谱,分析产物成分和结构;其次用固定床实验平台研究了协同脱除效率,反应物和产物生成和消耗比例,研究温度、O2等的影响,通过间歇性通断气相反应物,研究NOx/SO2和Ca(OH)2反应过程,本文提出了详细的气相转化反应路径,从气固反应的角度角度解释反应机理;然后建立了固定床脱硫脱硝的反应模型,拟合了实验数据,获得了扩散系数、反应速率常数、衰减因子等参数,验证了反应机理,用DFT计算从微观角度解释了NOx和SO2协同脱除机理;最后通过工业化试验和应用验证了协同脱除新工艺。本文发现NO2的脱除是两个NO2先发生歧化反应,然后再和Ca(OH)2发生酸碱反应生成产物,反应前期生成Ca(NO2)(NO3),随后被NO2氧化成Ca(NO3)2。随着反应的进行产物结构经历了表面桥式硝酸盐→双齿硝酸盐→单齿硝酸盐→体相硝酸盐的变化。NO2的反应级数约等于2,NO2的脱除分两部分,N2O4反应以及两个NO2的反应。NO2能氧化Ca(NO2)2,但却很难氧化Ca SO3。NO和Ca(OH)2反应弱,产物为亚硝酸-硝基物种以及硝酸盐物种。NOx、SO2在Ca(OH)2表面协同脱除时,产物主要是Ca(NO3)2和Ca SO4,从反应物到终产物之间存在硫和氮的含氧酸盐的多分子的活性中间体,中间体分解生成终产物。1000~850cm-1之间的红外光谱先快速上升然后下降,即Ca SO3会部分的被氧化。NO和NO2可形成协同脱除。无O2时NO2和SO2协同脱除时,NO2转化成NO。O2对Ca(OH)2和SO2反应生成Ca SO3的过程无影响,但有O2时反应生成了更多的Ca SO4。Ca(NO2)2和SO2反应产物是Ca S2O6。SO2脱除过程中能同时脱除NO,1分子的NO和1分子的SO2结合。SO2或NO2时“倒扣”着吸附在Ca2+位上时,和Ca2+相邻的O2-位能协同吸附NO2或NO。在模型研究方面,提出了成核膨胀共模型用于修正反应面积,可以更好拟合有扩散影响的实验数据。本文提出了分段协同脱除工艺,形成高SO2区域,实现了SO2和NOx的高效协同脱除,形成了基于半干法的同时脱硫脱硝新工艺。
石田[8](2019)在《纳米钙铜复合吸收剂捕捉CO2的循环反应特性及其数值模拟》文中认为钙循环耦合化学链燃烧是一种低能耗的碳捕集技术,将化学链燃烧技术与传统钙循环工艺进行了耦合,利用氧载体还原反应放出的热量煅烧钙基吸收剂,避免了传统钙循环工艺中空气分离器的使用,大幅减少了整个系统的能耗,在CO2的捕集和利用中具有广泛的应用前景。钙铜复合吸收剂是最适合钙循环耦合化学链燃烧技术的介质,其中CaO的碳酸化反应及其逆反应可以循环捕集烟气中的CO2,CuO可以替代纯氧与燃料反应释放热量煅烧CaCO3。然而,CaO与CuO各自在循环中都存在严重的性能衰减,因此提高钙铜复合吸收剂循反应性能并研究影响性能的因素是目前提升该工艺实用性的研究重点和难点。从吸收剂微观结构改性角度出发,分别采用微乳液法和溶液燃烧合成法在不同制备参数下制备了具有纳米结构的钙铜复合吸收剂,在固定床反应器和热重分析仪上开展循环碳酸化和氧化实验,获得了其循环反应性能的变化规律;建立了耦合化学反应、传热过程和传质过程的钙铜复合吸收剂单颗粒模型,从微观尺度研究钙铜复合吸收剂结构参数对其反应性能的影响。固定床反应器上对微乳液法制备钙铜复合吸收剂的性能测试显示,微乳液法制备的钙铜复合吸收剂碳酸化转化率随循环次数增加均先升高后降低。在一定范围内,水和表面活性剂物质的量之比(w)值越小,前驱体溶液浓度越高,越有利于提升CO2捕集能力。碳酸化反应动力学分析表明,与前驱体反应过程相似的共沉淀法相比,微乳液法制备的吸收剂碳酸化反应活化能更低。透射电子显微镜的检测结果显示,微乳液法制备的吸收剂中有大量纳米级的孔隙,改善了吸收剂的微观结构。微乳液法制备的钙铜复合吸收剂均展现良好且稳定的氧化性能,氧化率保持在90%以上。溶液燃烧合成法制备钙铜复合吸收剂的性能测试显示,钙铜复合吸收剂的碳酸化性能存在自活化现象,钙铜摩尔比为1比钙铜摩尔比为3的吸收剂具有更佳的碳酸化反应性能。CeO2作为支撑材料可以提升钙铜复合吸收剂的CO2捕集能力,特别是可以提高扩散控制阶段的反应速率。按照钙铈摩尔比为2的比例添加CeO2的钙铜摩尔比为1的吸收剂CO2捕集能力提升,碳酸化反应活化能降低。透射电子显微镜的检测结果显示,溶液燃烧合成法所制备的吸收剂中有大量纳米级别的孔隙,改善了吸收剂的微观结构。所有溶液燃烧合成法制备的钙铜复合吸收剂均展现良好且稳定的氧化性能,氧化率均保持在90%以上。耦合了碳酸化/氧化反应、传热过程和内外传质过程的钙铜复合吸收剂单颗粒模型的模拟结果表明,减小晶粒粒径能够提升吸收剂碳酸化和氧化的性能。在600-700℃范围内降低反应器温度能提升碳酸化反应速率和转化率;颗粒尺寸越大,颗粒升温越慢;反应器内CO2浓度应维持在一定水平,否则会降低吸收剂的捕集效率。微乳液法和溶液燃烧合成法制备的钙铜复合吸收剂都展现出良好的微观结构和相近的循环性能,但是溶液燃烧合成法由于其操作简单、原料容易获取,便于规模化生产,在提升钙铜复合吸收剂的反应性能上有更广阔的应用前景。
韩瑞[9](2019)在《氧化钙固硫/储热过程反应活性和稳定性的强化方法及机制》文中研究指明燃烧发电在短期内将一直是国民经济的主战场,为防止化石燃料燃烧造成环境污染,一系列高效污染物控制技术得到了广泛研究。太阳能热发电技术以清洁的太阳能为能源,可以从根本上避免环境污染和温室效应,近年来受到了广泛关注,然而该技术的发展需要高温储热技术的进步。CaO具有原料来源广泛、成本低、环境友好等诸多优势,其硫酸化反应可以用于高温SO2脱除,其碳酸化反应可以用于高温热化学储热,这两个反应具有共性的科学内涵,即SO2/CO2在多孔CaO内的扩散、吸附和反应过程。然而,CaO反应活性和稳定性低是钙基固硫和储热技术面临的共性问题。对此,本文围绕着CaO反应活性强化、CaO反应稳定性强化以及CaO体积储热密度强化展开了研究,为发展先进钙基固硫和储热技术奠定基础。针对钙基高温固硫/储热技术中氧化钙硫酸化/碳酸化反应活性低的问题,本文详细探究了Na2CO3掺杂对氧化钙硫酸化/碳酸化反应性能的影响规律。传统研究中认为高剂量的Na2CO3掺杂对氧化钙反应活性有促进作用,而本研究则发现,添加极微量(0.1 mol%)的Na2CO3时,氧化钙硫酸化转化率和碳酸化转化率也会显着提高,同时可以有效避免Na2CO3添加造成的物料结块问题。通过关联氧化钙孔隙结构、晶格畸变度和反应转化率,本文揭示了Na2CO3对氧化钙硫酸化/碳酸化反应的影响机制:高温条件下Na2CO3会与氧化钙发生低温共熔,形成共熔液膜。一方面,共熔液膜会加速氧化钙的烧结,改变氧化钙的表面积和孔隙结构;另一方面,共熔液膜会成为反应介质,影响氧化钙的界面反应。针对钙基高温储热技术中氧化钙循环碳酸化反应稳定性低的问题,本文开发了一种简单、可规模化应用的限域空间气相化学沉积方法,将惰性稳定剂沉积到氧化钙颗粒表面。相比于传统的稳定剂掺杂方法,该方法可以有效减少稳定剂用量,降低稳定剂颗粒大小,同时实现稳定剂与氧化钙在纳米尺度的均匀混合。研究结果表明,仅需10 mol%的Al2O3稳定剂就可以显着提高氧化钙的循环碳酸化反应稳定性。当多孔碳酸钙表面存在碳膜时会诱导Al2O3与CaO反应,导致复合材料稳定性降低。稳定剂沉积对烧结的抑制机制为抑制表面扩散和晶界迁移,进而阻碍晶粒的长大和孔隙的消失。随着煅烧反应温度和气氛中CO2浓度的升高,氧化钙的烧结逐渐加剧,复合材料的循环稳定性逐渐降低。当煅烧反应在较高温度和CO2浓度下进行时,稳定剂颗粒的烧结会加剧,进而导致其对CaO晶粒烧结的抑制作用减弱。针对碳材料载体在高温储热条件下易被CO2氧化刻蚀的问题,本文选取高石墨化度碳材料为载体,并对其进行H3BO3改性处理,以提升碳材料载体的高温抗氧化性能。基于表面活性剂诱导自组装过程,一步合成了抗氧化碳骨架/碳酸钙复合材料,并探究了碳骨架对氧化钙循环碳酸化反应特性的影响。研究结果表明,H3BO3浸渍使石墨纳米片的氧化起始温度提高至1000℃以上。石墨纳米片可以有效抑制CaO颗粒烧结,还可以加速反应过程中CO2气体的扩散和热量传输,显着提升氧化钙碳酸化反应的活性和稳定性。石墨纳米片添加量为3wt%时,复合材料在第20次循环中的CO2吸收量为0.57 g CO2/gsorbent,是未担载样品的290%。碳材料种类对复合材料的循环碳酸化反应性能有显着影响,选则石墨纳米片或碳纳米管作为载体可以获得更佳的循环碳酸化反应稳定性。针对目前钙基储热材料中普遍存在的体积储能密度低的问题,本文对合成的复合材料进行了致密化构筑,以提升复合材料的体积储热密度。通过压缩处理实现了石墨纳米片担载复合材料的致密化。压缩处理可以有效消除复合材料中的无效大孔,同时得益于石墨纳米片对CaO颗粒的分散,复合材料仍具有较高的循环稳定性。20次循环后,含有12 wt%石墨纳米片的复合材料具有0.42g/cm3的体积CO2吸收量,对应的体积储能密度为1.69 GJ/m3。通过选用结构致密的甲酸钙为钙源,并在其表面沉积Al2O3稳定剂,获得了致密化的Al2O3稳定复合材料。该复合材料不含超大尺寸的孔隙,同时表面沉积的Al2O3稳定剂又保证了复合材料的循环稳定性。20次循环后,含有10 mol%Al2O3稳定剂的复合材料具有0.51 g/cm3的体积CO2吸收量,对应的体积储能密度为2.07 GJ/m3。
何东霖[10](2019)在《典型燃煤气/固杂质对钙循环CO2吸/脱附的影响规律及其作用机理研究》文中研究说明钙循环由碳酸化和煅烧再生两个环节构成,可以耦合于燃煤烟气的CO2捕集,从而成为一种极具潜力的煤基CO2减排技术。实际工业过程中,燃煤烟气会夹带煤灰、水蒸气及SO2等杂质进入到CO2吸附反应器中;另一方面,再生反应器中为实现CO2的高浓度分离,煅烧过程的热量由煤的富氧燃烧提供,该过程也会产生煤灰、水蒸气(6-12 vol.%)、SO2(500-3000×10-6)、未消耗的O2(3-5 vol.%)和多种微量酸性气体,进而影响钙基材料的CO2吸/脱附性能。然而,目前国内外绝大部分关于钙循环的研究均是基于CO2/N2为主的理想碳酸化/煅烧气氛,从而无法正确认识实际工况下的CO2吸/脱附特性。基于此,本文首先通过实验考察了吸附/再生器中不同来源煤灰对钙基材料CO2吸附特性的影响规律,揭示了吸附剂的表面形貌演变及煤灰中元素的迁移规律,阐明了煤灰影响CO2吸附过程的物理/化学机理;其次,结合实验与量子化学计算方法,考察了水蒸气对吸附剂再生过程的影响规律,揭示了水蒸气加速CaCO3分解的催化机理;此外,通过一系列实验详细考察了H2O/SO2共同作用下钙基材料的CO2吸附特性,提出了水蒸气作用下的CO2/SO2竞争吸附机制;最后,针对烟气中SO2杂质对钙循环的严重负面影响,提出了钙基材料循环吸附CO2失活后用于脱硫的技术路线,并阐明了钙基CO2吸附剂脱碳失活后的硫酸化机理。基于上述4个方面的研究,本文系统地阐述了典型燃煤气/固杂质对钙循环CO2吸/脱附过程的影响规律及其作用机理,对实际生产中吸附剂颗粒的参数选取与钙循环工况优化提供了重要的指导依据。本文研究的主要创新性内容如下:系统地研究了煤灰对钙基材料CO2吸/脱附的影响规律,揭示了其物理/化学作用机理,明确了煤灰的沉降、融合、团簇及熔融过程在钙循环初期的重要作用,发现了煤灰与吸附剂间的固-固反应对钙循环的持续影响。通过考察尾部烟气夹带的空气燃烧煤灰含量及粒径在不同再生工况下对钙基材料CO2吸附特性的影响规律,发现空气燃烧煤灰对合成钙基材料CO2吸附性能的负面影响较为明显,且随着煤灰含量的增加,其对CO2吸附的抑制作用有所增强;相对而言,煤灰粒径对CO2吸附过程的影响较小。另一方面,考察了再生器富氧燃烧工况下,煤灰化学组成、含量及制灰/煅烧温度等因素对CO2吸/脱附循环的影响规律,揭示了吸附剂的表面形貌演变及煤灰中元素的迁移规律。通过测试钙基材料的表面及孔结构参数,发现在钙循环初期,煤灰的沉降、融合、团簇及熔融过程会严重影响钙基材料的表面吸附性能及孔结构。而随着钙循环的进行,煤灰中的铝和硅元素将与吸附剂发生固-固反应,生成钙、铝和硅的复杂无机物,进而影响CO2吸附中的扩散控制阶段,导致煤灰对钙基材料CO2吸附性能的持续影响。结合实验和量子化学计算,考察了水蒸气对吸附剂煅烧再生的影响规律,率先从原子层面阐明了水蒸气加速CaCO3分解的详细催化机理。通过实验考察了水蒸气浓度对吸附剂分解再生的影响规律,发现水蒸气不仅降低了CaCO3的分解温度,也促进了CaCO3的加速分解。根据阿累尼乌斯公式,可以证明水蒸气降低了CaCO3分解反应的活化能,即水蒸气对CaCO3的分解反应产生了催化作用。基于密度泛函理论,利用量子化学计算进一步揭示了H2O在CaCO3表面的吸附活性位点,探究了其在CaCO3表面的吸附和解离过程、以及CaCO3分解并释放出CO2的反应路径及反应能垒,阐明了水蒸气作用下CaCO3分解再生的详细过程与催化机理。通过一系列对比实验,考察了水蒸气、SO2及两者共存时对钙基材料CO2吸附的影响规律,明确了水蒸气会加剧CO2吸附中所伴随的硫酸化反应,提出了水蒸气作用下的CO2/SO2竞争吸附机制。通过改变水蒸气含量、SO2浓度和水蒸气/SO2比例,实验研究了不同气氛下钙基材料的CO2吸附特性,发现水蒸气虽然能够强化CO2吸附过程,但也会加剧碳酸化过程中的硫酸化反应。当水蒸气/SO2同时存在时,水蒸气对SO2引起的硫酸化反应的促进作用明显强于其对CO2吸附过程的强化作用,进而导致其共同作用对CO2吸附过程产生更为明显的负面影响。基于一系列实验及表征结果,揭示了水蒸气对CO2/SO2吸附反应的作用机制随钙循环进行的阶段性变化,提出了水蒸气作用下的CO2/SO2竞争吸附机制。基于SO2引起的硫酸化反应会严重阻碍钙材料的CO2吸附过程,提出了吸附剂捕集CO2失活后用于脱硫的技术路线,并系统地考察了CO2吸附剂脱碳失活后的硫酸化反应特性,揭示了天然石灰石在循环吸附CO2失活后与SO2间的反应机理。通过改变吸附剂种类、颗粒粒径、钙循环次数和煅烧工况4个重要的参数,考察了吸附剂脱碳失活后的SO2反应特性,证明了天然石灰石的吸附性能参数及内部孔结构随钙循环进行的变化适宜于吸附CO2后进行脱硫的技术过程,为该技术中吸附剂参数选取与工况优化提供了重要的指导依据。
二、O_2/CO_2方式下钙基吸收剂在脱硫过程中微观结构变化的研究(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、O_2/CO_2方式下钙基吸收剂在脱硫过程中微观结构变化的研究(论文提纲范文)
(1)氧化钙高温脱除生活垃圾热处理过程中含氯酸性气体的实验研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1.绪论 |
1.1 我国城市生活垃圾无害化处理现状 |
1.2 生活垃圾焚烧技术及存在的问题 |
1.2.1 生活垃圾焚烧处理技术 |
1.2.2 含氯酸性气体的生成以及危害 |
1.2.3 现有的主要脱氯手段 |
1.3 钙基脱氯的国内外研究现状 |
1.4 本文主要研究内容及技术路线 |
2.实验装置及分析过程 |
2.1 实验样品 |
2.2 实验装置 |
2.3 实验条件设置 |
2.4 实验过程及原始数据处理方法 |
2.5 检测及分析方法 |
3.氧化钙与氯化氢之间的气固反应机理 |
3.1 引言 |
3.2 热力学模拟 |
3.2.1 热力学模拟软件Fact Sage简介以及模拟原理 |
3.2.2 模拟条件的设置 |
3.2.3 模拟结果及结论分析 |
3.3 氧化钙与氯化氢之间的气固反应机理 |
3.3.1 氧化钙与氯化氢反应的热力学分析 |
3.3.2 氧化钙与氯化氢反应的动力学分析 |
3.4 氧化钙与氯化氢的单独吸收实验 |
3.4.1 实验方案 |
3.4.2 不同温度下氧化钙对氯化氢的吸收影响 |
3.4.3 实验过程中氧化钙与氯化氢的动力学影响因素研究 |
3.5 本章小结 |
4.氧化钙对含氯酸性气体的吸收特性及影响因素研究 |
4.1 引言 |
4.2 两种酸性气体的协同吸收实验研究 |
4.2.1 实验方案 |
4.2.2 HCl-SO_2实验组结果与讨论 |
4.2.3 HCl-CO_2实验组结果与讨论 |
4.3 还原性条件下酸性混合气体吸收的实验研究 |
4.3.1 实验方案 |
4.3.2 实验结果与讨论 |
4.3.3 产物分析 |
4.4 本章小结 |
5.焚烧气氛下氧化钙对含氯酸性气体的吸收特性以及机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 焚烧条件下氧化钙对混合酸性气体的实验研究 |
5.2.1 实验方案 |
5.2.2 实验结果与讨论 |
5.2.3 实验产物检测及分析 |
5.3 氧化钙吸收含氯酸性气体的影响因素和机理分析 |
5.4 烟气氯硫比、吸收剂种类等参数对于钙基吸收剂吸收含氯酸性气体的影响 |
5.4.1 实验方案 |
5.4.2 实验结果与讨论 |
5.5 本章小结 |
6.全文总结与展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 主要创新点 |
6.3 进一步研究展望 |
参考文献 |
个人简介 |
(2)腐植酸盐改性钙基循环捕集CO2的特性研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 CCCR技术简介 |
1.2.1 CCCR技术的反应机理 |
1.2.2 钙基吸收剂活性衰减的原因分析 |
1.2.3 改性钙基吸收剂的研究进展 |
1.3 利用腐植酸改性钙基吸收剂的理论基础 |
1.3.1 腐植酸的组成和性质 |
1.3.2 腐植酸类的应用 |
1.4 课题研究内容 |
1.5 本章小结 |
第二章 实验装置及方法 |
2.1 实验材料 |
2.2 实验装置 |
2.3 实验反应性能指标 |
2.4 实验方法和过程 |
2.5 仪器表征 |
2.6 误差分析 |
2.7 本章小结 |
第三章 改性吸收剂的制备方法及碳酸化性能的研究 |
3.1 改性吸收剂的制备 |
3.1.1 物理掺杂法 |
3.1.2 水合法 |
3.1.3 水蒸气活化法 |
3.2 制备方法对反应性能影响的研究 |
3.2.1 物理掺杂法对反应性能的影响 |
3.2.2 水合法对反应性能的影响 |
3.2.3 水蒸气活化法对反应性能的影响 |
3.3 本章小结 |
第四章 黄腐酸改性吸收剂循环特性的研究 |
4.1 循环反应规律的研究 |
4.1.1 煅烧温度对碳酸化特性影响的研究 |
4.1.2 碳酸化温度对碳酸化特性影响的研究 |
4.1.3 碳酸化时间对碳酸化特性影响的研究 |
4.1.4 碳酸化气氛中CO_2浓度对碳酸化特性影响的研究 |
4.1.5 黄腐酸掺杂量对碳酸化特性影响的研究 |
4.2 微观特性的研究 |
4.2.1 XRD分析 |
4.2.2 SEM分析 |
4.2.3 BET分析 |
4.2.4 粒径分析 |
4.3 本章小结 |
第五章 腐植酸钠改性吸收剂循环特性及微观特性的研究 |
5.1 循环反应规律的研究 |
5.1.1 煅烧温度对碳酸化特性影响的研究 |
5.1.2 碳酸化温度对碳酸化特性影响的研究 |
5.1.3 碳酸化时间对循环碳酸化特性影响的研究 |
5.1.4 碳酸化气氛中CO_2浓度对碳酸化特性影响的研究 |
5.1.5 腐植酸钠掺杂量对碳酸化特性影响的研究 |
5.2 微观特性的研究 |
5.2.1 XRD分析 |
5.2.2 SEM分析 |
5.2.3 BET分析 |
5.2.4 粒径分析 |
5.3 本章小结 |
第六章 腐植酸改性钙基吸收剂吸收机理的研究 |
6.1 腐植酸钠改性机理的研究 |
6.2 黄腐酸改性机理的研究 |
6.3 本章小结 |
第七章 总结与展望 |
7.1 全文总结 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
攻读硕士期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
(3)改性钢渣钙基材料碳捕集特性实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 钙基循环捕集CO_2技术研究现状 |
1.2.1 二氧化碳排放现状与危害 |
1.2.2 二氧化碳捕集技术 |
1.2.3 高温钙基循环捕集CO_2技术 |
1.2.4 钙基吸收剂的改性与修饰研究现状 |
1.3 钢渣用于CO_2减排的研究现状 |
1.3.1 钢渣的组成与性质 |
1.3.2利用钢渣矿物化捕集CO_2 |
1.3.3 利用钢渣开发高温钙基CO_2吸收剂 |
1.4 本课题研究思路及内容 |
1.4.1 本文研究思路 |
1.4.2 论文结构安排和主要内容 |
第二章 实验材料与装置 |
2.1 实验材料 |
2.1.1 实验原料 |
2.1.2 实验试剂 |
2.2 实验装置及设备 |
2.2.1 钢渣元素浸出实验装置 |
2.2.2 钙基吸收剂循环捕集CO_2性能评价装置 |
2.2.3 实验设备 |
2.3 实验材料表征与分析 |
2.3.1 材料的元素组成 |
2.3.2 物相分析 |
2.3.3 热重分析 |
2.3.4 表面形貌及元素分析 |
2.3.5 比表面积和孔隙结构测试 |
第三章 钢渣醋酸浸取改性制备钙基吸收剂实验研究 |
3.1 醋酸浸取钢渣的热力学探究 |
3.2 不同酸浸条件下对吸收剂的元素含量影响实验研究 |
3.2.1 试验方法 |
3.2.2 不同酸浸条件下对吸收剂的元素含量影响 |
3.2.3 钢渣酸浸残渣的表征与分析 |
3.3 钢渣元素醋酸浸出机理 |
3.4 本章小结 |
第四章 高温钢渣钙基吸收剂捕集CO_2实验研究 |
4.1 高温钢渣钙基吸收剂捕集CO_2实验 |
4.1.1 高温钢渣钙基吸收剂捕集CO_2实验过程 |
4.1.2 数据处理 |
4.2 钢渣钙基吸收剂及前驱体表征 |
4.2.1 钢渣钙基吸收剂前驱体XRD分析 |
4.2.2 钢渣钙基吸收剂前驱体的热重分析 |
4.2.3 钢渣钙基吸收剂XRD分析 |
4.2.4 钢渣钙基吸收剂孔隙结构及形貌特征分析 |
4.3 钢渣钙基CO_2吸收剂循环吸收CO_2性能 |
4.4 本章小结 |
第五章 介孔钛包覆改性钢渣钙基吸收剂捕集CO_2实验研究 |
5.1 介孔分子筛材料概述 |
5.2 介孔材料包覆改性钢渣钙基吸收剂捕集实验研究 |
5.2.1 介孔材料包覆改性钢渣钙基吸收剂实验 |
5.2.2 介孔钛包覆改性钢渣钙基吸收剂捕集CO_2实验 |
5.2.3 数据处理 |
5.3 介孔钛包覆改性钢渣钙基吸收剂表征 |
5.3.1 介孔钛包覆改性钢渣钙基吸收剂的XRD分析 |
5.3.2 介孔钛包覆改性钢渣钙基吸收剂孔隙结构及形貌分析 |
5.4 介孔钛改性钢渣钙基吸收剂循环吸收CO_2性能 |
5.5 本章小结 |
第六章 钢渣钙基材料循环捕集CO_2过程失活预测模拟 |
6.1 钙基循环捕集CO_2过程吸收剂碳酸化转化率预测模拟 |
6.2 钢渣钙基吸收剂的活性衰减预测模拟 |
6.3 介孔钛改性钢渣钙基吸收剂的活性衰减预测模拟 |
6.4 本章小结 |
第七章 结论与展望 |
7.1 全文总结 |
7.2 研究创新与不足 |
7.2.1 研究的创新点 |
7.2.2 研究的不足 |
7.3 研究展望 |
参考文献 |
攻读硕士期间研究成果 |
致谢 |
(4)锌冶炼烟气汞及SO3干式捕集技术研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 锌冶炼烟气汞和SO_3的污染排放现状2 |
1.2.1 锌冶炼工艺流程 |
1.2.2 锌冶炼过程污染物排放特征 |
1.3 烟气汞的控制技术研究现状 |
1.3.1 吸收法 |
1.3.2 吸附法 |
1.4 SO_3控制技术研究现状 |
1.4.1 协同控制技术 |
1.4.2 碱性吸收剂喷射技术 |
1.5 本论文研究思路及主要研究内容 |
1.5.1 本论文研究思路 |
1.5.2 主要研究内容及技术线路 |
第二章 实验装置及方法 |
2.1 实验试剂及仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验方法 |
2.2.1 汞吸附性能评价系统 |
2.2.2 SO_3吸收性能评价系统 |
2.3 分析测试方法 |
2.3.1 材料的主要表征手段 |
2.3.2 冶炼烟气的监测方法 |
第三章 典型锌冶炼烟气汞和SO_3排放特征研究 |
3.1 典型锌冶炼企业选择 |
3.1.1 典型锌冶炼厂简介 |
3.1.2 典型锌冶炼烟气净化工艺 |
3.2 锌冶炼过程主要污染物排放特征 |
3.2.1 污控设备对汞脱除效率分析 |
3.2.3 尾气汞排放浓度和形态分布 |
3.2.4 锌冶炼过程汞的流向 |
3.2.5 污控设备对SO_3脱除效率分析 |
3.2.6 焙烧过程固体物料组成及含量 |
3.3 本章小结 |
第四章 闪锌矿(ZnS)及其改性对Hg~0吸附性能的研究 |
4.1 材料制备 |
4.2 天然闪锌矿对Hg~0吸附性能的研究 |
4.2.1 闪锌矿去除Hg~0 |
4.2.2 温度对闪锌矿去除Hg~0的影响 |
4.2.3 烟气组分对闪锌矿去除Hg~0的影响 |
4.3 Se改性掺杂ZnS对 Hg~0吸附性能研究 |
4.3.1 材料的晶型结构分析 |
4.3.2 Se掺杂比例对Hg~0吸附性能的影响 |
4.3.3 温度对Zn-Se-S材料去除Hg~0的影响 |
4.3.4 SO_2对Zn-Se-S材料去除Hg~0的影响 |
4.3.5 机理分析 |
4.4 Co掺杂改性ZnS对 Hg~0的吸附性能研究 |
4.4.1 材料的晶型结构分析 |
4.4.2 Co掺杂比例对Hg~0吸附性能的影响 |
4.4.3 温度对Co-Zn-S材料去除Hg~0的影响 |
4.4.4 烟气组分对Co-Zn-S材料去除Hg~0的影响 |
4.4.5 机理分析 |
4.4.6 Co改性ZnS的 Hg~0吸附容量测试 |
4.5 本章小结 |
第五章 CuS及 Cu活化的闪锌矿对Hg~0吸附性能研究 |
5.1 材料制备 |
5.2 CuS对 Hg~0吸附性能的研究 |
5.2.1 CuS对 Hg~0的去除性能 |
5.2.2 烟气组分对Hg~0去除的影响 |
5.2.3 CuS对 Hg~0的去除机理分析 |
5.2.4 CuS吸附剂的脱附与循环性能研究 |
5.3 Cu活化ZnS吸附剂对Hg~0的吸附性能研究 |
5.3.1 活化组分的筛选 |
5.3.2 不同铜盐对硫化锌汞吸附性能的影响 |
5.3.3 硫化锌与铜溶液之间离子交换 |
5.3.4 活化界面层的形成 |
5.3.5 活化表面的元素组成和化学状态 |
5.3.6 Hg~0吸附活化机理 |
5.3.7 Cu~(2+)活化ZnS回收Hg~0及其循环再生 |
5.4 本章小结 |
第六章 碱性吸收剂对硫氧化物的选择性吸收性能研究 |
6.1 碱性吸附剂对SO_2/SO_3的吸收性能 |
6.1.1 碱性吸收剂对SO_2吸收规律 |
6.1.2 碱性吸收剂对SO_3吸收规律 |
6.1.3 SO_2对SO_3吸收性能的影响 |
6.1.4 吸附剂的表征 |
6.1.5 优选碱性吸收剂 |
6.2 ZnO脱除SO_3实验 |
6.2.1 温度对SO_3吸收性能的影响 |
6.2.2 SO_3浓度对SO_3吸收性能的影响 |
6.2.3 水蒸气对SO_3吸收性能的影响 |
6.2.4 冶炼烟气SO_3干式捕集技术的开发 |
6.3 本章小结 |
第七章 制酸烟气汞/SO_3干式捕集技术中试实验研究 |
7.1 汞/SO_3干式捕集中试试验平台 |
7.1.1 净化工艺流程 |
7.1.2 主要运行参数 |
7.1.3 主要设备参数 |
7.1.4 中试装置设备材料清单 |
7.2 实验方法 |
7.2.1 中试装置试验运行方法 |
7.2.2 试验方法 |
7.2.3 吸附剂材料 |
7.3 中试装置运行结果分析 |
7.3.1 烟气换热器的降温效果及烟气降温对SO_3浓度的影响 |
7.3.2 烟气温度对SO_3脱除效率的影响 |
7.3.3 吸收剂添加量和种类对SO_3脱除效率的影响 |
7.3.4 同时脱除SO_3和汞效果 |
7.4 本章小结 |
第八章 结论与展望 |
8.1 全文总结 |
8.2 创新点 |
8.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读博士学位期间发表论文、专利及所获奖励 |
(5)循环流化床燃烧条件下CaO及硅钙水合脱硫剂脱硫特性实验研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
物理量符号表 |
1 引言 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 国内外研究现状 |
1.2.1 脱硫特性的影响因素 |
1.2.2 钙基脱硫剂脱硫过程动力学特性 |
1.2.3 硅钙水合脱硫剂研究进展 |
1.2.4 研究现状总结 |
1.3 本文研究内容 |
2 实验方案及理论计算方法 |
2.1 样品制备 |
2.1.1 成分分析 |
2.1.2 比表面积 |
2.1.3 矿物组成 |
2.2 实验装置及实验方法 |
2.2.1 水合脱硫剂制备实验 |
2.2.2 热重脱硫特性实验 |
2.3 理论分析方法 |
2.3.1 转化率 |
2.3.2 动力学特性 |
2.4 实验系统可靠性验证和不确定度分析 |
2.5 本章小结 |
3 CaO脱硫特性影响因素分析 |
3.1 孔结构特性 |
3.2 反应条件对转化率的影响 |
3.2.1 SO_2浓度的影响 |
3.2.2 温度的影响 |
3.2.3 CO_2浓度的影响 |
3.2.4 粒径的影响 |
3.3 动力学参数 |
3.4 本章小结 |
4 硅钙水合脱硫剂脱硫特性 |
4.1 制备条件对水合脱硫剂比表面积的影响 |
4.1.1 水合时间 |
4.1.2 质量比 |
4.1.3 水合温度 |
4.2 制备条件对水合脱硫剂转化率的影响 |
4.2.1 水合时间 |
4.2.2 质量比 |
4.2.3 水合温度 |
4.3 水合脱硫剂的矿物组成 |
4.4 动力学参数 |
4.5 本章小结 |
5 结论与展望 |
5.1 结论 |
5.2 展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
学位论文数据集 |
(6)燃煤烟气SO3与硫酸氢铵生成机理研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 燃煤电厂SO_3的生成与衍化 |
1.3 燃煤烟气SO_3排放及危害 |
1.4 燃煤烟气SO_3生成与控制研究进展 |
1.5 课题的提出 |
1.6 本文主要研究内容 |
2 V/W/Ti系 SCR催化剂表面SO_3生成特性与反应动力学 |
2.1 引言 |
2.2 实验过程与方法 |
2.3 SCR催化剂表面SO_3生成特性 |
2.4 SCR催化剂表面SO_3生成反应动力学 |
2.5 本章小结 |
3 复杂多组分对V/W/Ti系 SCR催化剂表面SO_3生成特性影响与机理研究 |
3.1 引言 |
3.2 实验过程与方法 |
3.3 H_2O/CO_2对催化剂表面SO_3生成特性影响与机理 |
3.4 NO/NH_3对催化剂表面SO_3生成特性影响与机理 |
3.5 催化剂表面SO_3生成反应路径 |
3.6 本章小结 |
4 V/W/Ti系 SCR催化剂表面ABS沉积与分解特性 |
4.1 引言 |
4.2 实验过程与方法 |
4.3 催化剂表面ABS/AS沉积特性 |
4.4 ABS/AS在催化剂表面分解特性 |
4.5 SO_2/ABS对 SCR催化剂脱硝活性影响 |
4.6 本章小结 |
5 ABS在空预器换热面上生成、沉积与分解特性 |
5.1 引言 |
5.2 实验过程与方法 |
5.3 ABS在变温度区间内生成特性 |
5.4 变温度区间内沉积物物理化学特性 |
5.5 变温度区间内沉积物分解特性 |
5.6 本章小结 |
6 燃煤烟气SO_3控制方法 |
6.1 引言 |
6.2 实验过程与方法 |
6.3 吸收剂脱除SO_3特性 |
6.4 反应前后吸收剂物理化学特性 |
6.5 吸收剂SO_3脱除过程动力学 |
6.6 本章小结 |
7 全文总结及建议 |
7.1 全文总结 |
7.2 本文创新点 |
7.3 下一步工作及建议 |
致谢 |
参考文献 |
附录1 攻读博士学位期间发表的论文及其他成果 |
附录2 攻读博士学位期间参与的项目 |
(7)NOx和SO2在Ca(OH)2表面脱除机理与应用研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 引言 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 燃煤烟气排放现状 |
1.1.2 非联合脱硫脱硝技术 |
1.1.3 联合脱除技术 |
1.2 SO_2和NO_x的异相反应问题 |
1.3 Ca(OH)_2和NO_x及SO_2反应机理 |
1.3.1 Ca(OH)_2和SO_2反应机理 |
1.3.2 NO_x的脱除反应机理 |
1.3.3 SO_2和NO_x协同脱除机理 |
1.3.4 水蒸气在脱硫脱硝中的作用 |
1.3.5 溶液中SO_2和NO_x脱除机理 |
1.4 本文研究的内容和意义 |
第2章 实验系统与实验方法 |
2.1 引言 |
2.2 原位漫反射红外装置 |
2.2.1 原位漫反射红外原理 |
2.2.2 原位漫反射红外实验装置 |
2.3 固定床反应装置 |
2.4 表征和分析手段 |
2.5 其他实验手段 |
第3章 Ca(OH)_2脱除NO_x和SO_2反应产物研究 |
3.1 引言 |
3.2 Ca(OH)_2等化合物和脱硫脱硝产物光谱 |
3.2.1 Ca(OH)_2等的红外光谱 |
3.2.2 产物的红外光谱 |
3.3 Ca(OH)_2单独脱除SO_2或NO_x反应产物研究 |
3.3.1 Ca(OH)_2脱除SO_2 |
3.3.2 Ca(OH)_2脱除NO_2 |
3.3.3 Ca(OH)_2脱除NO |
3.4 Ca(OH)_2等同时脱除SO_2和NO_x反应产物研究 |
3.4.1 Ca(OH)_2脱除SO_2和NO_2 |
3.4.2 Ca(OH)_2脱除SO_2和NO |
3.4.3 Na OH脱除SO_2和NO |
3.4.4 SO_2和NO_x同时脱除过程中Ca SO_3氧化问题 |
3.4.5 Ca(OH)_2和SO_2、NO_x反应时Ca SO_4的生成 |
3.5 Ca SO_3、Ca(NO_2)_2等和NO_x、SO_2反应产物 |
3.5.1 Ca(NO_2)_2和SO_2反应产物 |
3.5.2 Ca(NO_2)_2和NO_2反应产物 |
3.5.3 Ca SO_3和NO_2反应产物 |
3.6 本章总结 |
第4章 Ca(OH)_2脱除NO_x和SO_2的反应机理 |
4.1 研究思路和方法 |
4.2 气-固反应条件下NO_2的脱除 |
4.2.1 Ca(OH)_2脱除NO_2反应方程式 |
4.2.2 Ca(OH)_2脱除NO_2反应级数 |
4.2.3 NO对 NO_2脱除的影响 |
4.2.4 NO_x在Ca(OH)_2表面表面反应路径 |
4.3 气固反应条件下NO_2和SO_2共同脱除 |
4.3.1 NO_2和SO_2脱除特性 |
4.3.2 间歇性通断反应气体实验 |
4.3.3 SO_2及O_2通入或切断的结果 |
4.3.4 Ca(OH)_2和SO_2、NO_2反应路径分析 |
4.3.5 以Ca(NO)_2为吸收剂的实验 |
4.4 NO和 SO_2同时脱除特性研究 |
4.4.1 NO和 SO_2同时脱除典型特征 |
4.4.2 NO和 SO_2同时脱除的气相通断实验 |
4.4.3 NO对 SO_2的影响 |
4.4.4 SO_2和NO同时脱除小结 |
4.5 NO_x和SO_2协同脱除微观机理 |
4.5.1 CaO等表面的协同吸附NO_2概述 |
4.5.2 CaO表面单独吸附NO_2或SO_2 |
4.5.3 NO_2和SO_2在CaO等表面的协同吸附 |
4.5.4 NO和 SO_2、NO_2在CaO表面协同吸附 |
4.6 小结 |
第5章 NO_x和SO_2脱除的固定床模型研究 |
5.1 前言 |
5.1.1 气固反应概述 |
5.1.2 脱除反应的不同阶段 |
5.1.3 反应方程式与参数选择 |
5.1.4 固定床实验模拟方法 |
5.2 不考虑扩散过程的模拟 |
5.2.1 表面吸附模型 |
5.2.2 表面失活模型 |
5.3 考虑扩散过程的模拟 |
5.3.1 未反应核模型 |
5.3.2 扩散修正的表面失活模型 |
5.3.3 晶粒模型 |
5.4 反应面积修正 |
5.4.1 活性表面衰减因子 |
5.4.2 未反应核模型反应面积修正 |
5.5 NO_x脱除过程模拟 |
5.5.1 NO_2脱除过程模拟 |
5.5.2 NO脱除过程模拟 |
5.6 小结 |
第6章 钙基吸收剂同时脱硫脱硝技术的应用 |
6.1 前言 |
6.2 钙基吸收剂同时脱硫脱硝技术工业应用 |
6.2.1 工艺流程 |
6.2.2 技术应用 |
6.3 钙基吸收剂同时脱硫脱硝技术相关问题 |
6.3.1 反应速度问题 |
6.3.2 NO脱除的特征 |
6.3.3 机理实验对工业应用的指导 |
6.4 产物稳定性 |
6.5 溶液中S和N的含氧酸盐的E-p H相图 |
6.6 小结 |
第7章 结论和展望 |
7.1 结论 |
7.2 创新点 |
7.3 展望 |
参考文献 |
致谢 |
附录A 离子色谱法同时测定NO_2~-、SO_4~(2-)、NO_2~-、NO_3~- |
附录B 典型化合物的分峰表 |
附录C 光谱分峰方法 |
附录D 红外光谱的定量分析 |
D.1 光谱K-M函数和稀释浓度关系 |
D.2 光谱K-M函数和稀释浓度关系 |
附录E 实验条件列表 |
附录F 表面N_xO_y的吸收峰位置 |
附录G DRIFT谱图 |
附录H 固定床模型涉及参数以及E-p H相图成分 |
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 |
(8)纳米钙铜复合吸收剂捕捉CO2的循环反应特性及其数值模拟(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 绪论 |
1.1 课题研究背景及意义 |
1.1.1 全球气候变暖与CO_2排放 |
1.1.2 二氧化碳的捕集、利用和封存 |
1.1.3 燃烧后碳捕集 |
1.1.4 钙循环耦合化学链燃烧 |
1.1.5 纳米CaO的制备 |
1.2 本课题的国内外研究进展 |
1.3 本文的研究内容及研究目的 |
1.3.1 研究内容 |
1.3.2 研究目的 |
1.4 本章小结 |
第二章 实验装置与方法 |
2.1 实验样品 |
2.2 实验装置及方法 |
2.2.1 固定床实验 |
2.2.2 热重分析实验 |
2.2.3 动力学分析方法 |
2.3 实验分析仪器 |
2.3.1 烟气分析仪 |
2.3.2 比表面和孔隙度分析仪 |
2.3.3 扫描电子显微镜 |
2.3.4 透射电子显微镜 |
2.4 本章小结 |
第三章 微乳液法制备钙铜复合吸收剂循环碳酸化/氧化性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 制备参数的影响 |
3.2.1 H_2O与表面活性剂CTAB的物质的量之比(w)的影响 |
3.2.2 前驱体溶液浓度的影响 |
3.2.3 添加助溶剂的影响 |
3.3 CuO对于CaO碳酸化的影响 |
3.4 钙铜复合吸收剂长循环中的反应性能 |
3.5 碳酸化反应动力学分析 |
3.6 本章小结 |
第四章 溶液燃烧合成法制备钙铜复合吸收剂循环碳酸化/氧化性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 制备参数的影响 |
4.2.1 煅烧温度和煅烧时间的影响 |
4.2.2 前驱体浓度和燃烧背景温度的影响 |
4.3 钙铜复合吸收剂长循环中的反应性能 |
4.4 支撑物的影响 |
4.5 碳酸化反应动力学分析 |
4.6 本章小结 |
第五章 钙铜复合吸收剂单颗粒碳酸化/氧化反应模型研究 |
5.1 引言 |
5.2 颗粒模型及数值求解 |
5.2.2 传热模型 |
5.2.3 数值求解及模型验证 |
5.3 参数影响 |
5.3.1 晶粒尺寸的影响 |
5.3.2 颗粒尺寸的影响 |
5.3.3 反应器温度的影响 |
5.3.4 CO_2 浓度变化的影响 |
5.4 本章小结 |
第六章 总结及展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
作者简介、攻读硕士期间参加的学术活动与学术成果 |
(9)氧化钙固硫/储热过程反应活性和稳定性的强化方法及机制(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 课题背景 |
1.2 氧化钙高温固硫和高温储热技术简介 |
1.2.1 循环流化床脱硫技术 |
1.2.2 钙循环储热技术 |
1.3 氧化钙固硫和储热技术的反应过程分析 |
1.3.1 基于氧化钙硫酸化反应的固硫过程 |
1.3.2 基于氧化钙碳酸化反应的储热过程 |
1.4 氧化钙硫酸化/碳酸化反应活性和稳定性的强化 |
1.4.1 孔隙结构对氧化钙硫酸化/碳酸化反应的影响 |
1.4.2 产物层扩散特性对氧化钙硫酸化/碳酸化反应的影响 |
1.4.3 惰性介质担载/掺杂对氧化钙硫酸化/碳酸化反应的影响 |
1.5 课题来源及研究内容 |
1.5.1 课题来源 |
1.5.2 主要研究内容 |
第2章 碳酸钠低温共熔对氧化钙反应活性的强化 |
2.1 引言 |
2.2 研究思路和研究方法 |
2.2.1 研究思路 |
2.2.2 研究方法 |
2.3 碳酸钠掺杂氧化钙的结构表征 |
2.3.1 碳酸钠掺杂对氧化钙表面微观形貌的影响 |
2.3.2 碳酸钠掺杂对氧化钙孔隙结构的影响 |
2.3.3 碳酸钠掺杂对氧化钙晶体结构的影响 |
2.4 碳酸钠掺杂氧化钙的硫酸化反应特性 |
2.4.1 碳酸钠掺杂量对氧化钙硫酸化反应特性的影响 |
2.4.2 碳酸钠掺杂对不同粒径氧化钙硫酸化反应特性的影响 |
2.4.3 碳酸钠掺杂对氧化钙硫酸化反应结块特性的影响 |
2.4.4 碳酸钠掺杂对氧化钙硫酸化反应的作用机理 |
2.5 碳酸钠掺杂氧化钙的碳酸化反应特性 |
2.5.1 碳酸钠掺杂量对氧化钙碳酸化反应特性的影响 |
2.5.2 碳酸钠掺杂对氧化钙碳酸化反应的作用机理 |
2.6 本章小结 |
第3章 稳定剂沉积对氧化钙反应活性和稳定性的强化 |
3.1 引言 |
3.2 研究思路和研究方法 |
3.2.1 研究思路 |
3.2.2 研究方法 |
3.3 稳定剂沉积复合材料的合成及结构表征 |
3.3.1 复合材料的合成过程分析 |
3.3.2 复合材料的结构表征 |
3.4 稳定剂沉积复合材料的碳酸化反应特性 |
3.4.1 反应条件对碳酸化反应稳定性的影响 |
3.4.2 钙前驱物种类对碳酸化反应稳定性的影响 |
3.4.3 稳定剂沉积对烧结的抑制机制分析 |
3.5 稳定剂沉积复合材料的储热性能评价 |
3.6 本章小结 |
第4章 碳骨架担载对氧化钙反应稳定性和导热性的强化 |
4.1 引言 |
4.2 研究思路和研究方法 |
4.2.1 研究思路 |
4.2.2 研究方法 |
4.3 石墨纳米片担载复合材料的热稳定性和结构表征 |
4.3.1 复合材料的合成过程分析 |
4.3.2 改性石墨纳米片的抗氧化性 |
4.3.3 复合材料的结构表征 |
4.4 石墨纳米片担载复合材料的煅烧及碳酸化反应特性 |
4.4.1 复合材料的煅烧/碳酸化反应转化率 |
4.4.2 复合材料的煅烧/碳酸化反应速率 |
4.4.3 复合材料的碳酸化反应稳定性 |
4.5 其它碳骨架担载复合材料的碳酸化反应稳定性 |
4.6 碳骨架担载复合材料的储热性能评价 |
4.7 本章小结 |
第5章 氧化钙基复合材料体积储能密度的提升 |
5.1 引言 |
5.2 研究思路及研究方法 |
5.2.1 研究思路 |
5.2.2 研究方法 |
5.3 压缩实现石墨纳米片担载复合材料致密化 |
5.3.1 致密化复合材料的结构表征 |
5.3.2 致密化复合材料的CO_2 吸收性能 |
5.3.3 致密化复合材料的储热性能评价 |
5.4 钙前驱物筛选实现稳定剂沉积复合材料致密化 |
5.4.1 致密化复合材料的结构表征 |
5.4.2 致密化复合材料的CO_2 吸收特性 |
5.4.3 致密化复合材料的储热性能评价 |
5.5 本章小结 |
结论 |
参考文献 |
攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
个人简历 |
(10)典型燃煤气/固杂质对钙循环CO2吸/脱附的影响规律及其作用机理研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
英文摘要 |
主要符号表 |
1 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 煤基CO_2捕集技术的主要路线 |
1.2.1 燃烧前CO_2捕集技术 |
1.2.2 富氧燃烧 |
1.2.3 燃烧后CO_2捕集技术 |
1.3 钙循环技术的发展现状及主要问题 |
1.3.1 钙循环技术的原理和发展现状 |
1.3.2 钙循环技术存在的主要问题 |
1.4 气/固杂质影响钙基吸附剂的研究现状 |
1.4.1 煤灰对吸附剂的影响研究现状 |
1.4.2 水蒸气对吸附剂的影响研究现状 |
1.4.3 SO_2 对吸附剂的影响研究现状 |
1.5 本文研究内容 |
2 实验研究和模拟计算方法 |
2.1 实验材料及制备装置 |
2.2 实验测试系统 |
2.2.1 热重分析仪 |
2.2.2 双温区反应床实验系统 |
2.2.3 流化床-烟气分析仪系统 |
2.3 吸附剂的表征方法 |
2.3.1 元素组成——XRF表征 |
2.3.2 比表面积及孔径分布——BET和 BJH表征 |
2.3.3 颗粒形貌及元素分布——SEM、EDS和 TEM表征 |
2.3.4 物相分析——XRD表征 |
2.4 量子化学计算方法 |
2.5 小结 |
3 尾部烟气夹带煤灰对CO_2吸附特性的影响研究 |
3.1 引言 |
3.2 尾部烟气夹带煤灰对吸附剂的影响 |
3.2.1 吸附剂与煤灰的制备 |
3.2.2 煤灰对不同种类吸附剂的影响 |
3.2.3 煤灰含量对CO_2吸附特性的影响 |
3.2.4 煤灰粒径对CO_2吸附特性的影响 |
3.2.5 煅烧工况对CO_2吸附特性的影响 |
3.3 吸附剂孔结构、物相及表面形貌分析 |
3.4 小结 |
4 再生器中富氧燃烧煤灰对CO_2吸附剂的影响机理 |
4.1 引言 |
4.2 再生器中富氧燃烧煤灰对CO_2吸附特性的影响 |
4.2.1 煤灰制备及元素组成 |
4.2.2 无外扩散作用下煤灰对CO_2吸附过程的影响 |
4.2.3 存在外扩散作用时煤灰对CO_2吸附过程的影响 |
4.3 吸附剂的形貌演变及煤灰元素的迁移规律 |
4.4 煤灰与吸附剂相互作用的机理分析 |
4.5 小结 |
5 水蒸气对CO_2吸附剂再生特性的影响机理研究 |
5.1 引言 |
5.2 水蒸气浓度对吸附剂再生过程的影响 |
5.3 水蒸气促进CaCO_3分解的作用机理分析 |
5.3.1 CaCO_3 模型的参数及反应面的选取 |
5.3.2 水蒸气在CaCO_3(10 -14)表面吸附位点的比较 |
5.3.3 水蒸气在CaCO_3(10 -14)表面的反应过程分析 |
5.4 小结 |
6 水蒸气/SO_2共同作用下的CO_2吸附特性研究 |
6.1 引言 |
6.2 水蒸气/SO_2影响CO_2吸附的实验研究 |
6.2.1 反应气氛 |
6.2.2 水蒸气对吸附剂的水合活化作用 |
6.2.3 CO_2 吸附过程中的伴随硫酸化反应 |
6.2.4 水蒸气/SO_2共同作用下的CO_2吸附特性 |
6.3 吸附剂的形貌演变及孔结构变化 |
6.4 钙基材料对CO_2/SO_2 的竞争吸附机制 |
6.5 小结 |
7 钙基吸附剂脱碳失活后的SO_2反应特性及机理分析 |
7.1 引言 |
7.2 吸附剂脱碳失活后的再利用过程优化 |
7.3 吸附剂脱碳失活后的SO_2反应特性及机理分析 |
7.3.1 新鲜钙基材料的CO_2吸附特性 |
7.3.2 不同种类失活吸附剂的SO_2反应特性 |
7.3.3 脱碳循环次数对失活吸附剂脱硫特性的影响 |
7.3.4 初始粒径对脱碳失活后吸附剂SO_2反应特性的影响 |
7.3.5 煅烧再生温度对失活吸附剂脱硫特性的影响 |
7.4 小结 |
8 结果与展望 |
8.1 主要结论 |
8.2 主要创新点 |
8.3 后续研究工作展望 |
参考文献 |
附录 |
A 作者在攻读学位期间发表的论文目录 |
B.作者在攻读学位期间获得的专利成果目录 |
C 作者在攻读学位期间参加的科研项目 |
D 学位论文数据集 |
致谢 |
四、O_2/CO_2方式下钙基吸收剂在脱硫过程中微观结构变化的研究(论文参考文献)
- [1]氧化钙高温脱除生活垃圾热处理过程中含氯酸性气体的实验研究[D]. 胡俊鹏. 浙江大学, 2021(09)
- [2]腐植酸盐改性钙基循环捕集CO2的特性研究[D]. 陈璐菡. 上海第二工业大学, 2020(01)
- [3]改性钢渣钙基材料碳捕集特性实验研究[D]. 方冬东. 安徽工业大学, 2020(07)
- [4]锌冶炼烟气汞及SO3干式捕集技术研究[D]. 刘伟. 上海交通大学, 2020(01)
- [5]循环流化床燃烧条件下CaO及硅钙水合脱硫剂脱硫特性实验研究[D]. 白雅静. 北京交通大学, 2020(03)
- [6]燃煤烟气SO3与硫酸氢铵生成机理研究[D]. 卿梦霞. 华中科技大学, 2019(01)
- [7]NOx和SO2在Ca(OH)2表面脱除机理与应用研究[D]. 王志鹏. 清华大学, 2019(01)
- [8]纳米钙铜复合吸收剂捕捉CO2的循环反应特性及其数值模拟[D]. 石田. 东南大学, 2019(06)
- [9]氧化钙固硫/储热过程反应活性和稳定性的强化方法及机制[D]. 韩瑞. 哈尔滨工业大学, 2019
- [10]典型燃煤气/固杂质对钙循环CO2吸/脱附的影响规律及其作用机理研究[D]. 何东霖. 重庆大学, 2019