一、Physicochemical Features of Phosphorus-Modified ZSM-5 Zeolite and Its Performance on Catalytic Pyrolysis to Produce Ethylene（论文文献综述）
徐耀东[1]（2021）在《无模板合成的ZSM-5改性及其应用于甲苯-乙醇烷基化制备对甲乙苯》文中研究表明对甲乙苯（PET）是一种重要的有机合成原料,可制备对甲基苯乙烯。由于甲乙苯异构体分离十分困难,导致生产成本高,急需无分离过程的高对位选择性生产技术;随着煤基乙醇的工业化规模生产,利用乙醇替代乙烯烷基化制备对甲乙苯可以体现原料资源的优势。因此,研究甲苯-乙醇烷基化反应的高选择性催化剂以制备对甲乙苯,具有重要学术意义和工业应用价值。本课题以无模板法合成的HZSM-5分子筛为催化剂母体,对其进行改性,以甲苯和乙醇作为原料,采用固定床反应器研究对甲乙苯的选择制备,主要研究内容如下:（1）采用单因素实验进行横向对比的方法,考察了HZSM-5分子筛催化甲苯-乙醇烷基化反应的条件影响规律,并比较了商业有模板合成的HZSM-5和无模板合成的HZSM-5催化剂的反应性能。结果表明:本文无模板合成的HZSM-5与商业有模板合成的HZSM-5催化剂相比,具有相近的甲苯-乙醇烷基化反应性能,除了甲苯转化率略低外,选择性基本一致。无模板合成的HZSM-5分子筛的甲苯转化率可达14%,对甲乙苯选择性维持在29%左右。最佳反应条件为:反应温度为330℃;甲苯/乙醇摩尔比为6;常压;氮气流量30ml/min;空速为2h-1。（2）以无模板合成的HZSM-5分子筛作为催化剂母体,使用浸渍法或液相沉积法对其进行单组分和双组分改性,研究不同氧化物改性对甲苯-乙醇烷基化反应性能的影响。采用硅、磷、镁单组份改性和硅-镁、磷-镁、硅-磷双组分改性,结果发现:硅改性降低了催化剂活性,提高了对甲乙苯选择性,主要归因于Si O2主要覆盖催化剂外表面酸性位点,对孔道内酸性影响很小;磷改性提高了甲苯转化率,对甲乙苯选择性没有变化,归因于磷改性可将强酸转化为弱酸,增大了催化剂弱酸酸量;镁改性大幅提高了对甲乙苯选择性但降低了一定的催化剂活性,归因于镁减少了酸量及酸强度,特别对强酸位点影响更大。（3）用硅、磷、镁三组分复合改性HZSM-5催化剂,考察改性顺序对催化性能的影响。结果表明:最佳负载顺序为硅-磷-镁,负载量为6%Si O2-4%P2O5-3%Mg O的改性催化剂最优。该最优催化剂在优化反应条件下,甲苯转化率为9.4%,对甲乙苯选择性高达99.8%。对催化剂进行稳定性和再生性能考察,连续反应12h后活性开始逐渐下降,但催化剂经过焙烧再生之后,其催化性能基本可以恢复到新鲜催化剂的水平,展示了良好的再生性能,具有很好的应用前景。
周围[2]（2020）在《以2-甲基四氢呋喃为原料的N-乙基-2-氨甲基吡咯烷的三步工艺路线探索》文中研究表明N-乙基-2-氨甲基吡咯烷是数种药物的中间体,而且在农药、染料、涂料合成领域也有应用,鉴于现有生产工艺的安全隐患和环保问题,因此N-乙基-2-氨甲基吡咯烷绿色环保的制备工艺探索具有重要的意义。在查阅文献并学习了四种现有的对N-乙基-2-氨甲基吡咯烷的生产工艺基础上,构筑了以2-甲基四氢呋喃为主要起始原料,经胺化、氨氧化和加氢三步合成N-乙基-2-氨甲基吡咯烷的新型合成路线。（1）考察了铝基催化剂和ZSM-5分子筛催化剂上的2-甲基四氢呋喃胺化反应:对两种不同的氧化铝催化剂和7种拥有不同硅铝比的ZSM-5分子筛催化剂催化该胺化反应的催化性能进行了探究,经过对比区分筛选出了催化性能表现佳的硅铝比为46的ZSM-5分子筛;进一步地使用硝酸铜、硝酸铈、硝酸钾、氢氧化钾、氯化镧和磷酸对硅铝比为46的ZSM-5分子筛进行修饰改性,考察了经修饰改性的催化剂反应性能。使用了XRD和BET表征方法研究了各催化剂的微观结构的异同,着重考察了磷的修饰改性对ZSM-5催化剂内部结构的影响。结果表明,磷的修饰改性改变了催化剂的微孔的微观结构,极大地提高了目标产物的选择性,最佳收率为54.8%。采用负压精馏提纯分离出中间体N-乙基-2-甲基吡咯烷,该新化合物经GC-MS和NMR进行了确认。（2）考察了VOX@Ti O2催化剂上N-乙基-2-甲基吡咯烷氨氧化反应:制备了对三种Ti O2载体,载体采用高粘土或氧化铝掺杂,并通过晶化后负载钒后制备相应的催化剂。采用XRD和BET发现经过晶化后的催化剂与载体晶相有明显差异,钒可促进Ti O2由锐钛型转化为金红石型,而且表面酸性明显下降。采用甲苯氨氧化为苯甲腈作为模型反应,并结合NH3-TPD和O2-TPD分析了催化剂的酸性反应中心和还原性反应中心,发现掺杂由氧化铝的VOX@Ti O2催化剂孔径和表面酸性增加,收率有明显上升。该催化剂初步应用于N-乙基-2-甲基吡咯烷氨氧化反应中,有目标产物的生成,未校正收率为81.3%。（3）考察了雷尼镍催化剂对催化腈类化合物加氢反应的反应性能:以雷尼镍为催化剂和苯甲腈加氢为模型反应,考察了溶剂、Na OH加入量、反应压力、反应温度的影响,最佳条件下,一苄胺选择性可达92.4%。
崔通通[3]（2020）在《SSZ-13分子筛的合成及MTO反应性能研究》文中研究表明随着国民经济的发展,我国乙烯丙烯等基础有机化工原料需求量逐年增加,低碳烯烃的传统制备工艺为石油路线的石脑油蒸汽裂解,不符合我国富煤、缺油、少气的能源结构特点,甲醇制烯烃（MTO）技术作为煤制烯烃的关键一环,开辟了非石油路线制取低碳烯烃的新途径,有利于缓解我国能源供给现状的不足。SSZ-13分子筛具有良好的水热稳定性,在MTO反应中表现出较好的低温活性和低碳烯烃选择性。但传统方法合成SSZ-13存在模板剂价格昂贵及酸性较强等问题,研究发现通过对SSZ-13分子筛进行Cu负载,可以提高SSZ-13分子筛的结构稳定性,同时在MTO反应中对丙烯的氢转移副反应有较好的抑制作用。本文首先对Cu负载SSZ-13应用于MTO反应的可行性进行探究;接着使用廉价模板剂Cu-TEPA,原位合成Cu-SSZ-13分子筛,并对原料中模板剂、硅源、碱源、水源、铜源用量进行考察,采用XRD、NH3-TPD、BET、XRF、FT-IR等手段对制备的分子筛进行了表征,并对其催化MTO反应时的反应条件进行优化;对原位合成法制备的Cu-SSZ-13分子筛表面改性方式进行考察;对原位合成法制备的Cu-SSZ-13分子筛进行介孔改性。具体结果如下:（1）通过对SSZ-13进行Cu负载制备的Cu-SSZ-13分子筛,相比于SSZ-13酸性降低,初始低碳烯烃选择性提高,丙烷副产物选择性由20%降低至10%。（2）原位合成法制备 Cu-SSZ-13 分子筛,在 n（Na2O）:n（Al2O3）:n（SiO2）:n（H2O）:n（Cu-TEPA）=（5.50～6.50）:1:（8.94～16.59）:（250～500）:（2.26～4.10）的范围内均可以合成具有CHA结构的Cu-SSZ-13分子筛,分子筛比表面积达506 m2/g,在MTO反应温度400℃,WHSV=0.5 h-1,催化剂原粉参与反应时,反应寿命达210 min,低碳烯烃选择性达78.2%,初始丙烷副产物选择性最高仅为5.7%。（3）对原位合成的Cu-SSZ-13进行表面改性,NH4Cl与稀HNO3表面改性结合会降低样品中Na、Cu含量,Cu2+稳定性增强,降低ANA结构杂晶含量,催化剂拥有更适宜的酸性和酸量,增大比表面积、孔容及孔径,催化剂的反应寿命比原始样品提升72%,低碳烯烃选择性可达83%。两种改性方式的结合,催化性能得以提高,优于单一改性。（4）对原位合成的Cu-SSZ-13进行介孔改性,当n（TPOAC）:n（Al2O3）=0.27时可以在催化剂中引入介孔结构,在MTO反应中相比于单一孔结构的催化剂,反应寿命提高50%,低碳烯烃选择性达84.5%,初始丙烷副产物选择性为2.3%。
张培青[4]（2020）在《绿色功能化ZSM-5分子筛的合成与应用》文中研究表明本论文主要为了合成出功能化ZSM-5分子筛以及利用绿色无污染的方法合成ZSM-5分子筛。其中将高岭土有机插层复合物添加至原位水热体系中成功合成出吸附功能较强的ZSM-5分子筛,并应用于废水中重金属六价铬的吸附;通过原位无溶剂法在不添加有机模板剂和水溶剂的基础上成功合成出ZSM-5分子筛,探索了该方法的最佳晶化条件,利用该分子筛制备出增产轻烯烃助剂并进行催化性能评价。本论文的工作主要有以下几方面:（1）在合成功能化ZSM-5分子筛的研究中,通过考察高岭土/二甲基亚砜插层物和高岭土/尿素插层复合物的插层率和脱嵌规律及其加入原位合成沸石分子筛体系中的影响。结果表明,在原位水热体系中引入6wt%的高岭土/二甲基亚砜插层复合物（插层率为84%）合成的ZSM-5分子筛结晶度最佳可达到64%,比未改性的ZSM-5分子筛的结晶度增加了22%单位量。该ZSM-5分子筛具有较好的热稳定性,粒径为3.9μm,孔径为10.3nm,BET比表面积为231m2/g-1;在原位体系中引入3wt%的高岭土/尿素插层复合物（插层率为22%）合成的ZSM-5分子筛结晶度为65%,比未改性的ZSM-5分子筛的结晶度提高了23%单位量。表征结果表明该ZSM-5分子筛具有较好的热稳定性,粒径为2.5μm,BET比表面积为236m2/g-1,孔径为10.6nm,具有较宽的孔结构。（2）在绿色化方法合成ZSM-5分子筛的研究中,系统考察原位无溶剂法的钠硅比、晶种投入量、反应时间对ZSM-5分子筛合成的影响,结果显示最佳合成条件为:钠硅比为0.18～0.22,时间为70～80h,晶种投入量为5.0wt%。与原位水热法合成的ZSM-5分子筛相比,原位无溶剂法合成ZSM-5分子筛的结晶度较高、晶体粒径较小、酸强度略高、孔结构相似,并具有介孔结构。通过对晶化过程的固相组分含量的研究得到了合成诱导期为14h。（3）将合成的功能化ZSM-5分子筛应用到重金属六价铬的吸附,系统考察得出最佳吸附条件:ZSM-5分子筛投入量为4g/L;吸附温度为30℃;最佳吸附时间为35min;当p H为5时,吸附率达到最高至89%,分子筛的最大重复利用次数为3次。将原位无溶剂法合成的ZSM-5制备出的增轻烯烃助剂具有较高比表面积、孔体积和活性,较好的强度。催化评价结果显示,液化气产率大幅度提高,丙烯、丁烯产率都有明显增加,表明了分子筛对丙烯和丁烯有很好的选择性。
徐文鹏[5]（2020）在《SAPO-34和ZSM-5复合分子筛甲醇催化制烯烃研究》文中研究表明甲醇制低碳烯烃生成高附加值产品。由于市场对丙烯的需求日益增长,人们开始致力于开发高效甲醇制丙烯的催化剂。近年来,把两种孔道结构和酸性质不同的分子筛制备成复合分子筛,可以发挥两者的协同催化作用,使得其在催化反应中具有优异催化性能,因而备受人们关注。本论文首先采用机械混合法和水热法制备SAPO-34/HZSM-5复合分子筛;其次用等体积浸渍法磷改性HZSM-5,并采用机械混合法和水热法制备SAPO-34/P-HZSM-5复合分子筛;然后采用XRD、SEM、FT-IR、BET和NH3-TPD等技术对复合分子筛的物化性质进行表征分析,并考察复合分子筛在MTO反应中的催化性能。本论文的研究内容及实验结果如下:（1）首先采用水热法合成SAPO-34分子筛,确定最佳摩尔配比为1Al2O3:1P2O5:0.4Si O2:3TEA:50H2O:1DEA。实验结果显示,添加适量二乙胺不仅可以调节分子筛催化剂的酸性和晶体尺寸,而且也可以使分子筛产生介孔结构。SAPO-34分子筛在MTO反应中对低碳烯烃的选择性最高为88.68%,催化寿命为6.5 h。（2）采用机械法把南开大学提供的SAPO-34和HZSM-5分子筛制备成具有不同比例的SAPO-34/HZSM-5复合分子筛。反应结果显示,SAPO-34/HZSM-5复合分子筛明显提高了丙烯的选择性。当复合分子筛质量比为9（其质量比为SAPO-34/HZSM-5）时,在MTO反应中表现出优异的催化性能和催化寿命,反应20 h时低碳烯烃选择性为77.30%,丙烯选择性为48.90%。在相同的质量比条件下,采用自己合成的SAPO-34与南开大学提供的HZSM-5经机械法和水热法分别制备成SAPO-34/HZSM-5复合分子筛。在这两种复合分子筛上,部分小颗粒的HZSM-5粘连附着于大颗粒的SAPO-34表面上。在MTO反应中机械法SAPO-34/HZSM-5复合分子筛的催化性能优于水热法SAPO-34/HZSM-5复合分子筛。机械法SAPO-34/HZSM-5复合分子筛具有适宜的弱酸活性位和介孔结构能有效增进丙烯选择性和催化剂寿命。机械复合分子筛S/Z-M-9催化反应寿命超过32 h,低碳烯烃选择性为75.10%,丙烯选择性为49.96%。（3）用等体积浸渍法磷改性HZSM-5,然后把P改性HZSM-5与SAPO-34（自制）用机械法制备成SAPO-34/P-HZSM-5复合分子筛。与HZSM-5相比,磷改性能增进MTO催化剂的寿命和烯烃选择性。实验结果表明,机械复合分子筛SAPO-34/P-HZSM-5在MTO过程中表现出优异的催化性能,低碳烯烃选择性为74.85%,丙烯选择性为51.34%。
刘霞[6]（2020）在《乙烷氨氧化反应Co/HZSM-5和Sn/HZSM-5催化剂的制备及性能研究》文中认为页岩气革命激发了人们对低碳烷烃（C1-C4）催化转化的研究兴趣。低碳烷烃之一的乙烷（C2H6）具有量大质优的特点,用于氨氧化反应可进一步生产乙烯和乙腈,二者均为重要的石油化工产品,可减轻因石油资源日渐匮乏而造成的资源环境压力。传统的复合氧化物氨氧化催化反应体系,由于催化剂反应活性低,不仅使得反应物（乙烷、氨气、氧气）的转化率低,而且还导致生成主产物（乙烯、乙腈）反应的选择性低和副产物（NOx、CO2）多,极大地限制了其推广及应用。因此,开展氨氧化反应中催化剂体系的研究,对于提高乙烷资源利用效率具有重要意义。本文针对现有的催化剂生成产物（乙烯、乙腈）反应的选择性差、反应机理和催化剂活性中心不清楚的问题,以Mobil公司开发的HZSM-5型分子筛作为载体,该分子筛具有高比表面积和较好的择形催化性能,采用了浸渍法、物理混合法、交换法制备了钴改性的Co/HZSM-5分子筛催化剂,以揭示其反应机理和催化剂活性中心,并在此基础上以浸渍法制备了Sn/HZSM-5催化剂,实现了生成乙腈反应的选择性高于80%,进一步提高了乙烷氨氧化反应的活性和生成产物反应的选择性。通过N2物理吸附-脱附、NH3-TPD、XRD、ICP-AES、丙胺-TPDec、XPS、UV-vis-DRS、Py-IR、TEM和STEM-EDX等表征手段,对催化剂结构组成、酸性与催化性能的关系进行了研究。其主要研究内容如下:在固定床反应器中,考察了制备方法、硅铝比与负载量对Co/HZSM-5催化乙烷氨氧化反应性能的影响。得到由浸渍法制备、负载量为2 wt%、硅铝比为30的Co/HZSM-5催化剂的催化性能较好,其乙腈的收率最高（219.6 umol/g/min）,生成乙腈反应的选择性较高（57.8%）,且生成副产物（CO2）反应的选择性较低（17.8%）。根据UV-vis-DRS和XPS的结果显示,分子筛中交换的Co2+阳离子有利于主产物乙腈和乙烯的形成,而与HZSM-5紧邻的纳米氧化钴颗粒仅有利于副产物CO2的形成,说明通过调节改性过程中钴物种的存在形态能提高产物的选择性和抑制副产物的生成。根据NH3-TPD和吡啶-TPDec结果,表明分子筛的过量Br?nsted酸位有利于NH3的化学吸附,从而抑制CO2的形成。瞬态动力学的早期催化行为表明,NH3参与了乙烷的最初的氧化脱氢反应（ODH）。根据逆瞬态动力学分析中计算的速率常数k和时间常数τ,说明乙腈和CO2的生成反应符合一级反应动力学,其生成反应的速率常数分别为0.37和0.13 min-1。采用浸渍法制备的Sn/HZSM-5催化剂中的锡负载量对催化反应性能有一定影响。当锡负载量为0.4 wt%（Si/Al2=30）时,生成乙烯反应的选择性最高（38.8%）,且生成CO2反应的选择性最低（6.3%）,而Sn负载量在0.8 wt%时生成乙腈反应的选择性最高（81.0%）,说明通过调节锡物种在HZSM-5中的负载量,能提高该反应的催化性能和减少副产物CO2的生成。UV-vis-DRS和XPS的结果显示出了生成的副产物CO2相对于Sn负载量的时空收率（STY）的变化趋势与Sn Ox纳米颗粒的变化趋势一致,表明Sn Ox纳米颗粒是乙烯氧化形成CO2的催化活性位。NH3-TPD结果中的强酸位图谱与乙腈的STY图谱趋势相同,说明强酸位（Sn Lewis-Br?nsted酸对）促进了产物乙腈的形成,而且Lewis酸位是乙烷脱氢产生乙烯的活性位。根据生成乙烯反应的选择性的变化趋势表明,乙烯的生成反应同时受到乙烯氧化和乙烯氨氧化反应的影响。此外,探究Al在HZSM-5存在的形态,发现Al单独在H-ZSM-5上引起的Br?nsted酸位点与乙烷氨氧化无关,然而,一旦它们参与形成Sn/HZSM-5上的B/L酸对,就不能完全排除它们在乙烷氨氧化中的催化作用。
王经明[7]（2020）在《天然矿基催化剂降解聚乙烯塑料制烷烯烃应用基础研究》文中研究说明随着社会科技技术的不断发展,塑料制品凭借其性能优势以及廉价成本,渗入到社会的各个领域。然而在塑料回收与处理的问题上处理不当,给环境带来了较为严重的污染。填埋方式尽管投入低,操作便捷,却会利用大量土地,影响土壤的通透性,妨碍植物进行光合作用。焚烧法的方法虽然可以实现减量化目标,回收部分能源,整个过程却释放大量有害物质。所以废塑料的回收利用便成为了环境保护的关键问题之一。本文围绕塑料热裂解为甲烷,乙烯,乙烷等有机气体进行催化剂的探索和研究,以沉淀法制备了天然矿物负载型催化剂。合成了Ni、Cr负载型蒙脱土催化剂,分析不同金属负载的天然矿物对塑料的降解的影响。采用了XRD、SEM-EDX、IR对催化剂的物化性质进行了表征。通过对反应温度、金属含量研究得到最佳的催化性能。研究结果表明:（1）通过沉淀法制备了Ni负载型莫来石催化剂。在自制固定床反应器中对HDPE进行催化热解实验。对比了Fe、Co、Ni三种元素对同种塑料的热解,发现催化效果Ni>Co>Fe。热解实验发现Ni负载量越高,则甲烷选择性越高。在最佳实验条件氩气流速0.4L/h、反应温度500℃、六水合硝酸镍与莫来石投料比为6:4、Ni-莫来石/HDPE混合比为1:2时,气体转化率为15 wt.%,甲烷选择性为92.98%。（2）通过沉淀法制备了Ni和Cr负载型蒙脱土催化剂,对LDPE进行催化热解实验。该催化剂反应的最佳条件为:负载量为15 wt.%Ni、温度为450℃、混合质量比为1:2时,具有较高的甲烷选择性和气体产率。残余物中含有缺陷较少的碳纳米管。Cr表现出对热解的抑制作用。对比了蒙脱土共混LDPE与共混LLDPE的热解情况,低温时LDPE甲烷选择性较高,而高温时LLDPE甲烷选择性较高。（3）)通过固定床微反应器,研究了浸渍法制备与沉淀法制备的Ni莫来石、Ni蒙脱土、Ni玄武岩型催化剂在固定流速的乙烯气流中,对乙烯热解作用。结果表明,这些催化剂对乙烯气体具有较高催化转化效果。研究了不同温度,不同负载量的NiO对催化反应的影响。结果发现,莫来石和玄武岩可以使甲烷具有最大选择性约为98%。三种矿物的作为载体的催化效果排序为:玄武岩>莫来石>蒙脱土。
王涛[8]（2020）在《过渡金属氧化物担载型USY分子筛对神东煤在富氢气氛下热解特性研究》文中研究指明本文在商用USY分子筛催化剂的基础上,通过等体积浸渍法分别向其上引入单组分和双组分过渡金属氧化物,通过对所制备催化剂表征发现,等体积浸渍法能有效的将单/双组分过渡金属氧化物负载在USY载体上,金属氧化物的负载使催化剂的酸分布发生了改变、总孔容和总比表面积有所下降,催化剂的晶型和结构没有因为金属的负载而被破坏。利用粉-粒流化床考察所制备的催化剂对神东煤在富氢气氛下催化热解产物的影响,实验结果表明:USY分子筛因为其较强的酸性位,使得焦油收率降低,热解气和热解反应水的收率增加,积碳增加,焦油中萘类芳烃含量明显增加,而脂肪烃、酚类化合物、单环芳烃的含量下降,Ni O的负载使得气体产物总收率增加,热解气体产物中CO,CH4含量增加,而C2、C3含量降低。而Co3O4和WO3的负载,使热解气体产物中的CH4、C2和C3含量降低。热重模拟GC-MS实验结果发现USY可以促进焦油轻质化。在W-USY上引入Ni O和Co3O4后,气体收率增加,积碳率下降,在Ni/W-USY作用下气体产物中CO、CH4、H2增幅明显,焦油产物中,萘类化合物稠环芳烃含量降低,含氧气化合物、单环芳烃,及脂肪烃的含量增加,在Co/W-USY作用下气体产物中CO和CH4含量增加,H2含量降低,焦油产物中脂肪烃、稠环芳烃以及联（多）苯环化合物的含量明显增加,而含氧化合物、酚类化合物的含量降低。W-USY上负载Ni O和Co3O4后,焦油在300℃的热失重小于USY和W-USY,高于无催化剂作用下的焦油热失重率。在Mo-USY上引入Ni O和Co3O4后,气体产物收率增加,液体产物收率降低,积碳量减小,其中Ni/W-USY催化剂热解所得气体产物中CO、CO2和CH4的收率明显增加,C2和C3的收率则有所下降,焦油产物中萘类芳烃,稠环芳烃以及联苯化合物含量增加,脂肪烃、酚类化合物、含氧化合物的含量降低。Co/W-USY作用下气体产物中CO含量有明显的增加,焦油产物中联苯化合物、酚类化合物以及脂肪烃的含量增加,萘类化合物含量降低。载体催化剂上引入Ni O后,催化热解所得焦油在300℃的失重率小于USY和Mo-USY催化热解下的焦油热失重率,高于无催化剂作用下的焦油热失重率,Co/Mo-USY催化剂下焦油在300℃的失重率小于USY催化热解下的焦油热失重率,高于无催化剂作用下的焦油热失重率。
高婷[9]（2019）在《过渡金属氧化物担载型USY分子筛对神东煤的热解特性研究》文中提出煤炭作为我国储量丰富的一次能源,在能源消费中的地位短时期内不会改变,煤热解是煤液化、煤气化等煤转化过程中的重要环节,在热解的过程中加入合适的催化剂能改变热解产物的组成,改善热解焦油的品质。本文主要研究了金属改性的USY催化剂对神东煤在粉-粒流化床上催化热解行为的影响。以商业USY分子筛为载体,用浸渍的方式制备了不同负载量的单/双金属氧化物担载型催化剂,并用ICP、XRD、NH3-TPD、BET等手段表征了催化剂的结构和性能。表征结果表明:浸渍的金属均能有效的负载到催化剂上,负载金属后催化剂的弱酸增加而强酸减少,比表面积和孔容也减少,且金属的引入不会破坏载体的结构。粉-粒流化床实验结果表明:催化剂的加入主要作用于神东煤的热解挥发物,半焦收率变化不明显。USY分子筛的酸性位会增加热解水和气体的收率,积碳量也增加,焦油中酚类、脂肪烃、单环芳烃以及含氧化合物的收率降低,萘类芳烃收率增加显着。负载WO3后,焦油收率降低,其中酚类物质增加,萘类芳烃、单环芳烃、脂肪烃以及杂原子化合物减少,热解气中含氧气体的收率明显增加,负载量为6%时,气体收率达到了最大值,酚类收率增幅达150.7%,萘类收率减少。以6W-USY为载体制备了不同NiO、Fe2O3、Co3O4负载量的双金属催化剂,粉-粒流化床热解实验结果表明:Ni/W-USY催化剂作用下热解气收率增加,其中H2的增幅明显,焦油中单环芳烃、脂肪烃和含氧化合物都明显增多,萘类和稠环芳烃减少,6Ni/W-USY作用下300℃的焦油热失重小于W-USY作用下的热失重,脂肪烃收率增幅明显;Fe/W-USY催化剂作用下热解气中CO、CH4、H2的收率都明显增加,负载金属后催化剂强酸减少,脱氧能力减弱,酚类显着增多,萘类芳烃减少,6Fe/W-USY的热解焦油在300℃的热失重大于W-USY作用下的热失重,轻质化效果明显,其中酚类物质收率增加了了54.5%,萘类芳烃收率减少了18.6%;Co/W-USY催化剂作用下气体产物中CO和H2收率增加,当Co3O4负载量为6%时,气体总收率达到最大值,焦油中萘类芳烃减少明显,其它含氧化合物和脂肪烃增加,6Co/W-USY的热解焦油在300℃的热失重小于W-USY,焦油中GC-MS可测部分收率减少。
赵甜[10]（2019）在《HZSM-5/SAPO-34复合分子筛催化LPG转化制丙烯、乙烯性能研究》文中进行了进一步梳理煤基烯烃和煤制油工艺过程副产相当比例的液化石油气（LPG）,围绕将其转化为丙烯乙烯,取得了如下研究进展:HZSM-5/SAPO-34复合分子筛催化剂的效果在SAPO-34合成凝胶中预置HZSM-5原粉制备了 HZSM-5/SAPO-34复合分子筛（CZS）催化剂。反应温度600℃时对产物C3=+C2=选择性更有利。随着SAPO-34合成凝胶中硅溶胶投料量增大,样品酸量减少,强酸/总酸比减小,LPG转化率降低,C3=+C2=选择性逐渐增加。改变晶化时间,调节HZSM-5与SAPO-34质量比,延长晶化时间,LPG转化率逐渐减小,源于HZSM-5量减少,裂解能力减弱。晶化时间为72 h样品上,C3=+C2=选择性为65.43%,LPG转化率为72.80%,P/E 为 1.73。相较 HZSM-5 原粉,C3=+C2=选择性提高了 21.6%,C5+、CH4分别降低16.80%、3.51%,P/E从0.83增至1.73。在线反应250 h催化剂活性稳定。临C02转化效果原位碳化法制备了系列nFe/Mo2C,并与CZS机械混合制得了 nFe/Mo2C+CZS催化剂。当n（LPG）:n（CO2）:n（Ar）=1:1:1.5,5%Fe/Mo2C+CZS样品催化效果最好,维持较高LPG转化率（64.24%）的同时实现了高选择向C3=+C2=的转化（70.30%）。相较Mo2C+CZS样品,LPG总转化率提高了 3.64%,C3=+C2=选择性无明显变化。引入Fe,催化剂碱性增加,有利于乙烯、丙烯脱附,二次反应减少;同时有利于CO2的吸附和活化,加速了脱氢与逆水煤气反应耦合转化,从而促进转化反应和增加目标产物选择性。随着机械复合比例增加,LPG转化率先增后减,丙烯选择性单调增加。相较CZS,复合比例为5:5时,有效调变了产物中丙烯/乙烯比（P/E最大为2.28）。由于nF/Mo2C复合过高,裂解能力不足,导致LPG转化率反而下降了9.32%。与LPG直接转化制乙烯丙烯相比,临CO2反应,可提高目标产物选择性,降低CH4及C5+等,但CO2与LPG在催化剂表面竞争吸附加剧,LPG转化不利。
二、Physicochemical Features of Phosphorus-Modified ZSM-5 Zeolite and Its Performance on Catalytic Pyrolysis to Produce Ethylene（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Physicochemical Features of Phosphorus-Modified ZSM-5 Zeolite and Its Performance on Catalytic Pyrolysis to Produce Ethylene（论文提纲范文）
（1）无模板合成的ZSM-5改性及其应用于甲苯-乙醇烷基化制备对甲乙苯（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 1 文献综述 |
| 1.1 对甲乙苯的制备及应用现状 |
| 1.1.1 对甲乙苯的性质及应用 |
| 1.1.2 国外合成对甲乙苯的研究现状 |
| 1.1.3 国内合成对甲乙苯的研究现状 |
| 1.1.4 甲苯乙醇烷基化反应机理 |
| 1.2 无模板ZSM-5分子筛概述 |
| 1.2.1 ZSM-5分子筛结构及特性 |
| 1.2.2 无模板ZSM-5分子筛的合成 |
| 1.2.3 分子筛择形催化理论 |
| 1.3 分子筛改性方法综述 |
| 1.3.1 金属或非金属氧化物改性 |
| 1.3.2 水热处理 |
| 1.3.3 酸处理 |
| 1.3.4 碱处理 |
| 1.3.5 化学液相沉积 |
| 1.4 论文选题依据及研究思路 |
| 1.4.1 选题依据 |
| 1.4.2 研究思路 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 无模板HZSM-5分子筛的合成 |
| 2.2.2 催化剂的成型 |
| 2.2.3 催化剂的改性 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.2 扫描电镜(SEM) |
| 2.3.3 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.4 催化剂的性能评价 |
| 2.4.1 反应装置及流程示意图 |
| 2.4.2 液相产物色谱分析 |
| 2.4.3 反应评价指标 |
| 3 甲苯-乙醇烷基化反应条件考察及不同ZSM-5催化剂性能对比 |
| 3.1 甲苯乙醇烷基化反应条件探讨 |
| 3.1.1 甲苯/乙醇摩尔比的影响 |
| 3.1.2 反应温度的影响 |
| 3.1.3 载气流速的影响 |
| 3.1.4 空速的影响 |
| 3.2 不同HZSM-5催化剂的表征 |
| 3.3 不同HZSM-5催化剂的催化性能对比 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 无模板合成的ZSM-5改性与催化性能 |
| 4.1 单组分改性ZSM-5分子筛及其催化性能 |
| 4.1.1 镁改性 |
| 4.1.2 磷改性 |
| 4.1.3 硅液相沉积 |
| 4.2 双组分改性ZSM-5分子筛及其催化性能 |
| 4.2.1 硅-镁改性 |
| 4.2.2 磷-镁改性 |
| 4.2.3 硅-磷改性 |
| 4.3 三组分复合改性ZSM-5分子筛及其催化性能 |
| 4.3.1 三组分复合改性顺序的考察 |
| 4.3.2 反应条件的优化 |
| 4.3.3 催化剂的失活与再生 |
| 4.4 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
（2）以2-甲基四氢呋喃为原料的N-乙基-2-氨甲基吡咯烷的三步工艺路线探索（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 研究背景 |
| 1.3 理化性质 |
| 1.4 应用市场 |
| 1.5 合成工艺 |
| 1.5.1 γ-丁内酯工艺 |
| 1.5.2 四氢糠醇工艺 |
| 1.5.3 2-糠醛工艺 |
| 1.5.4 L-脯氨酸工艺 |
| 1.6 2-甲基四氢呋喃用途与来源 |
| 1.7 催化剂 |
| 1.7.1 呋喃环胺化催化剂 |
| 1.7.2 氨氧化催化剂 |
| 1.7.3 加氢催化剂 |
| 1.8 目的与方案 |
| 1.8.1 研究目的 |
| 1.8.2 方案的确定 |
| 1.9 小结 |
| 第二章 实验与方法 |
| 2.1 实验装置 |
| 2.1.1 固定床装置 |
| 2.1.2 高压釜式反应器 |
| 2.2 催化剂制备的试剂与设备 |
| 2.2.1 胺化反应 |
| 2.2.2 氨氧化反应 |
| 2.2.3 加氢反应 |
| 2.3 催化剂制备过程 |
| 2.3.1 胺化反应 |
| 2.3.2 氨氧化反应 |
| 2.3.3 加氢反应 |
| 2.4 实验原理 |
| 2.4.1 胺化反应 |
| 2.4.2 氨氧化反应 |
| 2.4.3 加氢反应 |
| 2.5 实验过程 |
| 2.5.1 胺化反应 |
| 2.5.2 氨氧化反应 |
| 2.5.3 加氢反应 |
| 2.6 色谱分析方法 |
| 2.6.1 色谱分析 |
| 2.6.2 确定色谱分析方法 |
| 2.7 产物的定量分析 |
| 2.7.1 产物的定量分析方法 |
| 2.7.2 注意事项 |
| 2.7.3 指标计算 |
| 2.8 催化剂表征方法 |
| 2.8.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.8.2 N_2吸附脱附 |
| 2.8.3 NH_3-TPD表征 |
| 2.8.4 O_2-TPD表征 |
| 2.9 小结 |
| 第三章 胺化反应 |
| 3.1 催化剂表征 |
| 3.1.1 XRD表征 |
| 3.1.2 N_2吸附脱附表征 |
| 3.2 反应结果 |
| 3.3 产物分离与分析 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 氨氧化反应 |
| 4.1 催化剂表征 |
| 4.1.1 XRD表征 |
| 4.1.2 XRF表征 |
| 4.1.3 N_2吸附脱附表征 |
| 4.1.4 NH_3-TPD表征 |
| 4.1.5 O_2-TPD表征 |
| 4.2 反应结果 |
| 4.3 小结 |
| 第五章 加氢反应 |
| 5.1 反应结果 |
| 5.2 小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者及导师简介 |
（3）SSZ-13分子筛的合成及MTO反应性能研究（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 甲醇制烯烃(MTO)典型工艺介绍 |
| 1.2.1 UOP/Hyro MTO工艺 |
| 1.2.2 Lurgi MTP工艺 |
| 1.2.3 Exxon-Mobil MTO工艺 |
| 1.2.4 大连物化所DMTO工艺 |
| 1.2.5 中石化SMTO工艺 |
| 1.2.6 神华SHMTO工艺 |
| 1.3 甲醇制烯烃(MTO)的催化剂 |
| 1.3.1 ZSM-5分子筛 |
| 1.3.2 SAPO-34分子筛 |
| 1.3.3 SSZ-13分子筛 |
| 1.4 SSZ-13分子筛合成方法 |
| 1.4.1 水热合成法 |
| 1.4.2 晶体转化法 |
| 1.4.3 固相合成法 |
| 1.4.4 Cu-SSZ-13分子筛的合成 |
| 1.5 甲醇制烯烃(MTO)反应历程及机理 |
| 1.5.1 直接C-C键生成机理 |
| 1.5.2 间接C-C键生成机理 |
| 1.6 多级孔结构分子筛 |
| 1.7 本文研究思路及主要内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料及仪器 |
| 2.1.1 实验原料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 实验方法 |
| 2.2.1 分子筛的合成步骤 |
| 2.2.2 分子筛的改性步骤 |
| 2.3 分子筛的测试方法 |
| 2.3.1 分子筛的表征方法 |
| 2.3.2 分子筛的MTO性能评价方法 |
| 第三章 Cu-SSZ-13合成条件考察及其MTO性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Cu负载SSZ-13应用于MTO反应可行性研究 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂的表征 |
| 3.2.3 MTO催化性能 |
| 3.3 Cu-TEPA用量对Cu-SSZ-13合成及性能的影响 |
| 3.3.1 催化剂的制备 |
| 3.3.2 催化剂的表征 |
| 3.3.3 MTO催化性能 |
| 3.4 硅溶胶用量对Cu-SSZ-13合成及性能的影响 |
| 3.4.1 催化剂的制备 |
| 3.4.2 催化剂的表征 |
| 3.4.3 MTO催化性能 |
| 3.5 NaOH用量对Cu-SSZ-13合成及性能的影响 |
| 3.5.1 催化剂的制备 |
| 3.5.2 催化剂的表征 |
| 3.5.3 MTO催化性能 |
| 3.6 H_2O用量对Cu-SSZ-13合成及性能的影响 |
| 3.6.1 催化剂的制备 |
| 3.6.2 催化剂的表征 |
| 3.6.3 MTO催化性能 |
| 3.7 Cu用量对Cu-SSZ-13合成及性能的影响 |
| 3.7.1 催化剂的制备 |
| 3.7.2 催化剂的表征 |
| 3.7.3 MTO催化性能 |
| 3.8 催化剂反应条件考察 |
| 3.8.1 反应温度对MTO评价的影响 |
| 3.8.2 催化剂粒径对MTO评价的影响 |
| 3.8.3 反应空速对MTO评价的影响 |
| 3.8.4 小结 |
| 第四章 Cu-SSZ-13的表面改性及其MTO性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验方法 |
| 4.3 催化剂的表征 |
| 4.3.1 XRD结果分析 |
| 4.3.2 XRF结果分析 |
| 4.3.3 ICP结果分析 |
| 4.3.4 孔结构分析 |
| 4.3.5 H_2-TPR结果分析 |
| 4.3.6 NH_3-TPD结果分析 |
| 4.4 MTO催化性能 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 Cu-SSZ-13的介孔改性及其MTO性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.3 催化剂的表征 |
| 5.3.1 XRD结果分析 |
| 5.3.2 TG-DTG结果分析 |
| 5.3.3 孔结构分析 |
| 5.3.4 XRF结果分析 |
| 5.3.5 NH_3-TPD结果分析 |
| 5.4 催化剂失活物种的表征 |
| 5.4.1 TG结果分析 |
| 5.4.2 UV-Raman结果分析 |
| 5.4.3 GC-MS结果分析 |
| 5.5 MTO催化性能 |
| 5.6 小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 本文的总结 |
| 6.2 本文的展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的论文 |
| 作者和导师简介 |
| 附件 |
（4）绿色功能化ZSM-5分子筛的合成与应用（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 沸石分子筛 |
| 1.2 ZSM-5沸石分子筛 |
| 1.2.1 ZSM-5分子筛的结构特点 |
| 1.2.2 ZSM-5分子筛的合成 |
| 1.2.3 ZSM-5分子筛的应用 |
| 1.3 合成功能化ZSM-5分子筛概述 |
| 1.3.1 非金属改性 |
| 1.3.2 碱土金属改性 |
| 1.3.3 过渡金属改性 |
| 1.3.4 高温改性 |
| 1.4 绿色化方法合成ZSM-5分子筛概述 |
| 1.4.1 沸石分子筛合成原料绿色化 |
| 1.4.2 沸石分子筛合成路径绿色化 |
| 1.5 课题意义及主要研究内容 |
| 第2章 功能化ZSM-5分子筛的合成 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 主要原料及仪器 |
| 2.2.2 高岭土有机插层复合物的合成 |
| 2.2.3 高岭土有机插层物复合物的脱嵌 |
| 2.2.4 ZSM-5分子筛的合成 |
| 2.2.5 样品的表征 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 不同插层率复合物的制备 |
| 2.3.2 高岭土有机插层物脱嵌规律 |
| 2.3.3 不同插层率对分子筛合成的影响 |
| 2.3.4 插层物的投入量对合成的影响 |
| 2.3.5 表征与讨论 |
| 2.4 小结 |
| 第3章 高岭土原位无溶剂法合成ZSM-5分子筛 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 主要原料及仪器 |
| 3.2.2 ZSM-5分子筛的合成 |
| 3.2.3 样品的表征 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 钠硅比对原位无溶剂结晶度的影响 |
| 3.3.2 晶种投入量对原位无溶剂结晶度的影响 |
| 3.3.3 晶化时间对原位无溶剂结晶度的影响 |
| 3.3.4 对比与讨论 |
| 3.3.5 晶化过程中固体组分含量的变化规律 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 ZSM-5分子筛的应用 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 试剂与仪器 |
| 4.2.2 吸附剂的制备及吸附性能研究 |
| 4.2.3 催化助剂的制备及催化性能研究 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 功能化分子筛的吸附应用 |
| 4.3.2 绿色化ZSM-5的催化应用 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 参考文献 |
| 附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录 |
| 致谢 |
（5）SAPO-34和ZSM-5复合分子筛甲醇催化制烯烃研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 1 文献综述 |
| 1.1 甲醇制烯烃工艺研究 |
| 1.1.1 UOP/Hydro MTO工艺 |
| 1.1.2 Lurgi MTP工艺 |
| 1.1.3 中科院大连化物所二甲醚制烯烃工艺(DMTO) |
| 1.1.4 中石化甲醇制烯烃工艺(SMTO) |
| 1.2 甲醇制烯烃(MTO)的反应机理 |
| 1.2.1 烃池机理 |
| 1.2.2 双循环机理 |
| 1.3 MTO催化剂的研究 |
| 1.3.1 SAPO-34分子筛催化剂 |
| 1.3.1.1 SAPO-34分子筛的合成研究 |
| 1.3.1.2 SAPO-34分子筛的改性研究 |
| 1.3.2 ZSM-5分子筛催化剂 |
| 1.4 复合分子筛 |
| 1.4.1 复合分子筛的制备方法 |
| 1.4.2 复合分子筛在催化过程中的应用 |
| 1.5 研究目的与研究内容 |
| 1.5.1 研究目的 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.1.1 实验药品 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.3 傅里叶红外光谱(FT-IR) |
| 2.3.4 N2吸附/脱附等温线 |
| 2.3.5 NH3-TPD |
| 2.4 催化性能测试 |
| 3 SAPO-34分子筛的合成与催化性能 |
| 3.1 SAPO-34分子筛的合成 |
| 3.1.1 结果与讨论 |
| 3.1.1.1 二乙胺(DEA)添加量对合成SAPO-34 的表征 |
| 3.1.1.2 二乙胺(DEA)添加量合成SAPO-34 的催化性能 |
| 3.2 SAPO-34分子筛的改性 |
| 3.2.1 Ce添加量对SAPO-34 合成及催化性能的影响 |
| 3.2.2 金属改性对SAPO-34合成及催化性能的影响 |
| 3.2.2.1 金属改性SAPO-34表征 |
| 3.2.2.2 金属改性SAPO-34的甲醇转化的催化性能 |
| 3.3 小结 |
| 4 SAPO-34和HZSM-5 复合分子筛的制备与催化性能 |
| 4.1 机械法制备SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛 |
| 4.1.1 SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛的表征 |
| 4.1.2 SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛的甲醇转化催化性能 |
| 4.2 自制SAPO-34与HZSM-5 复合分子筛的制备 |
| 4.2.1 机械法制备SAPO-34/HZSM-5 的复合分子筛 |
| 4.2.2 机械法与水热法制备SAPO-34/HZSM-5 复合分子筛 |
| 4.2.2.1 催化剂的表征 |
| 4.2.2.2 复合分子筛在甲醇转化反应中的催化性能 |
| 4.3 小结 |
| 5 P改性HZSM-5与SAPO-34 复合分子筛的制备与催化性能 |
| 5.1P改性HZSM-5 |
| 5.1.1 P改性HZSM-5分子筛的表征 |
| 5.1.2 P改性HZSM-5在甲醇转化反应中的催化性能 |
| 5.2 机械法与水热法制备SAPO-34/P-HZSM-5 复合分子筛 |
| 5.2.1 SAPO-34/P-HZSM-5 复合分子筛的表征 |
| 5.2.2 SAPO-34/P-HZSM-5 复合分子筛在甲醇转化反应中的催化性能 |
| 5.3 小结 |
| 6 结论 |
| 参考文献 |
| 个人简历、在校期间发表学术论文与研究成果 |
| 致谢 |
（6）乙烷氨氧化反应Co/HZSM-5和Sn/HZSM-5催化剂的制备及性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 引言 |
| 1.1 立题依据 |
| 1.2 乙烷转化的研究现状 |
| 1.2.1 非氨氧化途径的乙烷转化 |
| 1.2.2 氨氧化途径的乙烷转化 |
| 1.3 乙烷氨氧化催化剂体系研究 |
| 1.3.1 金属氧化物催化剂 |
| 1.3.2 金属改性的分子筛催化剂 |
| 1.4 乙烷氨氧化反应机理研究 |
| 1.5 课题来源 |
| 1.6 主要研究内容以及创新点 |
| 1.6.1 主要研究内容 |
| 1.6.2 创新点 |
| 第2章 实验材料及实验方法 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验仪器及设备 |
| 2.3 催化剂制备 |
| 2.3.1 钴改性的Co/HZSM-5 催化剂的制备 |
| 2.3.2 锡改性的Sn/HZSM-5 催化剂的制备 |
| 2.4 催化剂活性评价测试 |
| 2.4.1 反应装置及反应条件 |
| 2.4.2 反应产物及其定量分析 |
| 2.4.3 瞬态动力学分析计算 |
| 2.5 催化剂表征手段 |
| 2.5.1 N_2-物理吸附 |
| 2.5.2 NH_3-TPD |
| 2.5.3 丙胺-TPDec |
| 2.5.4 XRD |
| 2.5.5 ICP-AES |
| 2.5.6 XPS |
| 2.5.7 UV-vis-DRS |
| 2.5.8 TEM和 STEM-EDX |
| 2.5.9 傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR) |
| 第3章 乙烷氨氧化反应Co/HZSM-5 催化剂的制备及性能研究 |
| 3.1 不同制备方法的Co/HZSM-5 催化剂的表征和催化性能比较 |
| 3.1.1 不同制备方法的Co/HZSM-5 催化剂 |
| 3.1.2 不同制备方法的Co/HZSM-5 催化剂的表征 |
| 3.1.3 不同制备方法的Co/HZSM-5 催化剂的催化性能比较 |
| 3.2 不同硅铝比Co/HZSM-5 催化剂的表征和催化性能比较 |
| 3.2.1 不同硅铝比Co/HZSM-5 催化剂的制备 |
| 3.2.2 不同硅铝比Co/HZSM-5 催化剂的表征 |
| 3.2.3 不同硅铝比Co/HZSM-5 催化剂的催化性能比较 |
| 3.3 不同负载量Co/HZSM-5 催化剂的表征和催化性能比较 |
| 3.3.1 不同负载量Co/HZSM-5 催化剂的制备 |
| 3.3.2 不同负载量Co/HZSM-5 催化剂的表征 |
| 3.3.3 不同负载量Co/HZSM-5 催化剂的催化性能比较 |
| 3.4 基于动力学的反应机理分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 第4章 乙烷氨氧化反应Sn/HZSM-5 催化剂的制备及性能研究 |
| 4.1 不同负载量Sn/HZSM-5 催化剂的制备 |
| 4.2 不同负载量Sn/HZSM-5 催化剂的表征 |
| 4.3 不同负载量Sn/HZSM-5 催化剂的催化性能比较 |
| 4.3.1 不同负载量Sn/HZSM-5 催化剂的STY比较 |
| 4.3.2 不同负载量Sn/HZSM-5 催化剂的转化率和选择性比较 |
| 4.4 Sn/HZSM-5和Co/HZSM-5 催化剂的催化性能比较 |
| 4.5 本章小结 |
| 结论 |
| 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的学术成果 |
（7）天然矿基催化剂降解聚乙烯塑料制烷烯烃应用基础研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 废弃塑料的回收方法 |
| 1.2.1 初级回收 |
| 1.2.2 机械回收 |
| 1.2.3 化学回收 |
| 1.2.4 能量回收 |
| 1.3 各类废塑料回收现状 |
| 1.3.1 聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET) |
| 1.3.2 高密度聚乙烯(HDPE) |
| 1.3.3 聚氯乙烯(PVC) |
| 1.3.4 低密度聚乙烯(LDPE) |
| 1.3.5 聚丙烯(PP) |
| 1.3.6 聚苯乙烯(PS) |
| 1.3.7 混合塑料 |
| 1.3.8 塑料与其他物质共热解 |
| 1.4 废塑料热解催化剂 |
| 1.4.1 分子筛催化剂 |
| 1.4.2 FCC催化剂 |
| 1.4.3 二氧化硅-氧化铝催化剂 |
| 1.4.4 氧化物或碱金属氧化物催化剂 |
| 1.5 塑料催化热解反应器类型 |
| 1.5.1 间歇和半间歇反应器 |
| 1.5.2 固定床和流化床反应器 |
| 1.5.3 锥形喷头床反应器 |
| 1.6 催化剂的制备方法 |
| 1.7 塑料热解影响因素 |
| 1.8 课题来源与主要研究内容 |
| 1.8.1 课题来源 |
| 1.8.2 主要研究内容 |
| 1.9 本论文的创新点与意义 |
| 1.9.1 创新点 |
| 1.9.2 研究意义 |
| 2 莫来石负载Ni催化HDPE降解制甲烷研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 材料与方法 |
| 2.2.1 实验材料 |
| 2.2.2 主要仪器设备 |
| 2.2.3 催化剂的制备 |
| 2.2.4 催化剂的表征 |
| 2.2.5 催化剂活性测试 |
| 2.3 结果与分析 |
| 2.3.1 莫来石催化剂的XRF分析 |
| 2.3.2 Ni-莫来石催化剂的XRD分析 |
| 2.3.3 莫来石和Ni莫来石的SEM分析 |
| 2.3.4 莫来石和Ni莫来石的EDX分析 |
| 2.3.5 莫来石和Ni莫来石的FT-IR分析 |
| 2.3.6 莫来石催化塑料热解制甲烷反应因素研究 |
| 2.4 讨论 |
| 2.5 本章小结 |
| 3 Ni-蒙脱土催化剂的制备及性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 材料与方法 |
| 3.2.1 实验材料 |
| 3.2.2 主要仪器设备 |
| 3.2.3 催化剂制备 |
| 3.2.4 催化剂活性测试 |
| 3.2.5 计算方法 |
| 3.2.6 催化剂表征 |
| 3.3 结果与分析 |
| 3.3.1 催化剂的XRD分析 |
| 3.3.2 LDPE的热重分析 |
| 3.3.3 催化剂的FT-IR分析 |
| 3.3.4 催化剂的SEM分析 |
| 3.3.5 催化剂的拉曼光谱分析 |
| 3.3.6 Ni蒙脱土催化LDPE反应因素研究 |
| 3.4 讨论 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 负载型Ni催化剂催化乙烯裂解制甲烷的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 主要仪器设备 |
| 4.2.3 催化剂的制备 |
| 4.2.4 催化剂的表征 |
| 4.2.5 催化剂的活性测试 |
| 4.2.6 计算方法 |
| 4.3 结果与分析 |
| 4.3.1 天然矿物XRD分析 |
| 4.3.2 天然矿物XRF分析 |
| 4.3.3 天然矿物SEM分析 |
| 4.3.4 天然矿物催化乙烯裂解 |
| 4.4 讨论 |
| 4.5 本章小结 |
| 结论与展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
（8）过渡金属氧化物担载型USY分子筛对神东煤在富氢气氛下热解特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.1.1 我国能源结构特点 |
| 1.1.2 我国煤炭资源利用情况 |
| 1.2 煤的加氢热解 |
| 1.2.1 煤加氢热解的意义 |
| 1.2.2 煤加氢热解的研究进展 |
| 1.2.3 煤加氢热解过程中的影响因素 |
| 1.3 煤加氢热解催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 金属类催化剂 |
| 1.3.2 煤基催化剂 |
| 1.3.3 分子筛及其负载类催化剂 |
| 1.3.4 矿物质催化剂 |
| 1.4 本文的研究内容及意义 |
| 1.4.1 本文研究意义 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第二章 实验装置及研究方法 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.1.1 样品的选取与制备 |
| 2.1.2 实验所需药品 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 催化剂载体的制备 |
| 2.2.2 担载单金属分子筛催化剂的制备 |
| 2.2.3 担载双金属分子筛催化剂的制备 |
| 2.3 实验设备及方法 |
| 2.3.1 实验设备 |
| 2.3.2 产物分析处理方法 |
| 2.4 表征及分析实验仪器 |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 富氢气氛下单金属催化剂对神东煤热解的影响 |
| 3.1 催化剂的表征 |
| 3.1.1 催化剂的元素分析 |
| 3.1.2 催化剂的物相分析 |
| 3.1.3 催化剂的酸性分析 |
| 3.1.4 催化剂的孔结构 |
| 3.2 富氢气氛下单金属催化剂对神东煤热解产物的影响 |
| 3.2.1 单金属催化剂对热解产物收率的影响 |
| 3.2.2 固体产半焦的分析 |
| 3.2.3 热解气相产物分析 |
| 3.2.4 单金属催化剂对热解焦油的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 富氢气氛下双金属催化剂对神东煤热解的影响 |
| 4.1 W-USY为载体制备的催化剂对神东煤热解的影响 |
| 4.1.1 W-USY为载体所制备催化剂的表征 |
| 4.1.2 W-USY为载体所制备催化剂的产物收率 |
| 4.1.3 W-USY为载体所制备催化剂对热解气的影响 |
| 4.1.4 W-USY为载体所制备催化剂对焦油的影响 |
| 4.2 Mo-USY为载体制备的催化剂对神东煤热解的影响 |
| 4.2.1 Mo-USY为载体制备的催化剂的表征 |
| 4.2.2 Mo-USY为载体制备的催化剂对产物收率的影响 |
| 4.2.3 Mo-USY为载体制备的催化剂对气体产物的影响 |
| 4.2.4 Mo-USY为载体制备的催化剂对焦油的影响 |
| 4.3 本章小结 |
| 全文总结 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（9）过渡金属氧化物担载型USY分子筛对神东煤的热解特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.1.1 我国的能源结构特点 |
| 1.1.2 我国的煤炭资源利用现状 |
| 1.2 煤的热解 |
| 1.2.1 煤的热解过程与发生的化学反应 |
| 1.2.2 煤热解过程的影响因素 |
| 1.3 煤热解催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 金属类催化剂 |
| 1.3.2 分子筛及其负载类催化剂 |
| 1.3.3 煤基催化剂 |
| 1.3.4 矿物质催化剂 |
| 1.4 本文研究意义及内容 |
| 1.4.1 研究意义 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第二章 实验装置与方法 |
| 2.1 实验样品与试剂 |
| 2.1.1 煤样的选取和制备 |
| 2.1.2 实验所需其它试剂 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 载体的制备 |
| 2.2.2 单金属催化剂的制备 |
| 2.2.3 双金属催化剂的制备 |
| 2.3 实验装置与方法 |
| 2.3.1 实验装置 |
| 2.3.2 产物分析方法 |
| 2.4 表征及分析实验设备 |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 单金属催化剂对神东煤热解行为的影响 |
| 3.1 催化剂的表征 |
| 3.1.1 催化剂的元素分析 |
| 3.1.2 催化剂的晶体结构 |
| 3.1.3 催化剂的酸性 |
| 3.1.4 催化剂的孔结构 |
| 3.2 单金属催化剂对神东煤的催化热解反应 |
| 3.2.1 催化剂对热解产物收率的影响 |
| 3.2.2 催化剂对热解气的影响 |
| 3.2.3 催化剂对热解焦油的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 双金属催化剂对神东煤热解行为的影响 |
| 4.1 Ni/W-USY催化剂对神东煤催化热解反应 |
| 4.1.1 Ni/W-USY催化剂的表征 |
| 4.1.2 Ni/W-USY催化剂对热解产物收率的影响 |
| 4.1.3 Ni/W-USY催化剂对热解气的影响 |
| 4.1.4 Ni/W-USY催化剂对热解焦油的影响 |
| 4.2 Fe/W-USY催化剂对神东煤的催化热解反应 |
| 4.2.1 Fe/W-USY催化剂的表征 |
| 4.2.2 Fe/W-USY催化剂对热解产物收率的影响 |
| 4.2.3 Fe/W-USY催化剂对热解气的影响 |
| 4.2.4 Fe/W-USY催化剂对热解焦油的影响 |
| 4.3 Co/W-USY催化剂对神东煤的催化热解反应 |
| 4.3.1 Co/W-USY催化剂的表征 |
| 4.3.2 Co/W-USY催化剂对热解产物收率的影响 |
| 4.3.3 Co/W-USY催化剂对热解气的影响 |
| 4.3.4 Co/W-USY催化剂对热解焦油的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（10）HZSM-5/SAPO-34复合分子筛催化LPG转化制丙烯、乙烯性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 问题来源 |
| 1.2 混合轻烃利用 |
| 1.3 混合轻烃转化研究进展 |
| 1.4 催化剂 |
| 1.5 选题依据及研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 原料试剂 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.4 催化活性测试 |
| 第三章 HZSM-5/SAPO-34复合分子筛的催化性能 |
| 3.1 HZSM-5/SAPO-34复合分子筛 |
| 3.2 晶化时间影响 |
| 3.3 硅溶胶投量影响 |
| 3.4 反应温度影响 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 CO_2与LPG共进料转化 |
| 4.1 Fe/Mo_2C+CZS复合催化剂 |
| 4.2 铁含量影响 |
| 4.3 5%FeMo_2C/CZS复合配比影响 |
| 4.4 CO_2分压影响 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 总结 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 个人简介 |
四、Physicochemical Features of Phosphorus-Modified ZSM-5 Zeolite and Its Performance on Catalytic Pyrolysis to Produce Ethylene（论文参考文献）
- [1]无模板合成的ZSM-5改性及其应用于甲苯-乙醇烷基化制备对甲乙苯[D]. 徐耀东. 大连理工大学, 2021(01)
- [2]以2-甲基四氢呋喃为原料的N-乙基-2-氨甲基吡咯烷的三步工艺路线探索[D]. 周围. 北京石油化工学院, 2020(06)
- [3]SSZ-13分子筛的合成及MTO反应性能研究[D]. 崔通通. 北京化工大学, 2020(02)
- [4]绿色功能化ZSM-5分子筛的合成与应用[D]. 张培青. 湖南理工学院, 2020(02)
- [5]SAPO-34和ZSM-5复合分子筛甲醇催化制烯烃研究[D]. 徐文鹏. 郑州大学, 2020(02)
- [6]乙烷氨氧化反应Co/HZSM-5和Sn/HZSM-5催化剂的制备及性能研究[D]. 刘霞. 成都理工大学, 2020(04)
- [7]天然矿基催化剂降解聚乙烯塑料制烷烯烃应用基础研究[D]. 王经明. 西南科技大学, 2020(08)
- [8]过渡金属氧化物担载型USY分子筛对神东煤在富氢气氛下热解特性研究[D]. 王涛. 西北大学, 2020(02)
- [9]过渡金属氧化物担载型USY分子筛对神东煤的热解特性研究[D]. 高婷. 西北大学, 2019(01)
- [10]HZSM-5/SAPO-34复合分子筛催化LPG转化制丙烯、乙烯性能研究[D]. 赵甜. 宁夏大学, 2019(02)
标签：分子筛论文; 乙烯论文; zsm-5分子筛论文; 化学反应论文;